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吡啶_硼原子掺杂石墨相氮化碳的制备及其光催化制备过氧化氢的研究.pdf

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摘要

摘要

吡啶/硼原子掺杂石墨相氮化碳的制备及光催化制备过氧化氢的研究

半导体光催化技术可将太阳能直接转换成化学能或电能,是解决能源问题

和环境危机的重要手段。在众多半导体中,石墨相氮化碳(g-CN)具有无金

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属元素、价格便宜、性能稳定、环境友好和带隙宽度匹配等优点而备受人们的

关注。然而,利用热聚合方法合成的g-CN比表面积小,载流子复合概率高,

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可见光的利用率低。这些问题严重限制了g-CN的应用。针对上述问题,本文

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以设计、合成具有高光催化性能的g-CN为目标,利用超分子组装技术将吡啶

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环及相关原子掺入到g-CN中,实现对g-CN的表面形貌、能带结构等方面

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的调控,进而改善其在中性条件下光催化产HO的性能。具体内容如下:

22

(1)以三聚氰胺,三聚氰酸,吡啶-2-甲醛为原料,以无水乙醇为溶剂,通

过自组装法合成前驱体。之后在550°C马弗炉下煅烧,制备了一系列不同浓度

吡啶掺杂的g-CN(Py-x)。同体相氮化碳(BCN)和未掺杂g-CN的超分子

3434

自组装微棒(CNMR)相比,掺杂吡啶环的g-CN具有更高的比表面积,更高

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的光生载流子分离效率。当吡啶-2-甲醛的加入量达5μL时,其在中性条件下产

-1-1

过氧化氢的速率达到180μmol·g·h,是BCN的1.85倍。

(2)以三聚氰胺,三聚氰酸,吡啶-2-甲醛,三氯化硼为原料,以无水乙醇

为溶剂,通过自组装法合成前驱体。之后在600°C马弗炉下煅烧,制备了一系

列不同浓度吡啶/硼双掺杂的g-CN(Py-x/B-y)。与BCN和掺杂吡啶环的g-

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CN相比,Py-x/B-y因同时掺入富含离域电子的吡啶环和缺电子的单原子硼,

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在g-CN分子结构内部形成电场,提高载流子分离效率,提升光催化性能。当

34

吡啶-2-甲醛和三氯化硼的加入量分别达5μL和10μL时,样品在中性条件下光

-1-1

催化产过氧化氢的速率达到了391μmol·g·h。是单掺吡啶的2.18倍,BCN的

4倍。

关键词:

可见光催化;g-CN;过氧化氢;中性条件;掺杂

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I

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