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摘要
摘要
印染、化妆品等行业在生产或消耗品处理中产生了大量的染料废水,如何对染料实
现有效分离一直是大家关注的问题。纳滤膜技术以其独特的性能被广泛用于染料废水处
理体系。但传统的纳滤膜一般仅可处理单一电荷(正或负)的污染物,使其有较大的应
用局限性和较高的成本。CO2响应性材料是一种受CO2刺激后自身电荷发生翻转的“智
能”材料,将其应用于分离膜领域,可使分离膜具有分离不同电荷污染物的性能;同时,
CO2响应具有响应迅速、操作简单、无副产物的特点。因此,本文拟通过在氧化石墨烯
(GO)表面引入CO2响应聚合物,聚甲基丙烯酸二乙基氨基乙酯(PDEAEMA),在聚
偏氟乙烯(PVDF)膜表面制备具有CO2响应的GO纳滤膜。对膜的形貌、结构及CO2
响应行为等进行详细研究,系统地考察膜对阴、阳离子染料的截留性能。具体如下:
(1)利用表面原子转移自由基聚合(SI-ATRP)法来制备CO2响应纳滤膜。首先,
用改进的Hummers法制备GO,并在其表面接枝不同含量Br;再通过SI-ATRP法在GO
片层表面引发,得到聚合物PDEAEMA;最后用真空抽滤法制备GO-PDEAEMA膜,并
对膜结构与性能进行了研究。结果表明,当Br含量为16%时,制得的GO-PDEAEMA
膜的接枝率最高,膜的层间距最大,具有最显著的CO响应性,且水通量可随CO/N
222
的刺激发生可逆变化,循环性能良好,纯水通量(91.95L·m-2·h-1·bar-1)高。同时与GO
膜相比,GO-PDEAEMA膜在CO/N刺激下可逆切换膜的表面电荷,可实现对不同的
322
阴、阳离子染料的有效截留。初始状态下,对阳离子亚甲基蓝(MEB),甲基橙(MO),
罗丹明B(RhB)染料的截留率约在90%;通入CO2后,对阴离子甲基蓝(MB),刚果
红(RO)染料的截留率提升至95%以上。
(2)为保持纳滤膜较高截留率和水通量的同时,提高分离层的稳定性,通过石蜡预
处理策略,在PVDF一面引入具有粘附性能的PDA层,并调控其厚度及GO-PDEAEMA
的载入量。在探究PDA最佳的反应条件的基础上,调控石蜡的浸润时间,实现对PDA
层厚度的可控调节。所得的PDA分离膜对不同的油水混合物具有良好的水通量(1.23×
4-2-1-1
10L·m·h·bar)和较高的分离效率(99.7%)。通过PDA的涂覆能有效提高GO-
PDEAEMA的负载,从而进一步提升膜对染料的截留,对阳离子染料亚甲基蓝(MEB)
的截留由93.28%提升至98.12%,阴离子染料直接红-80(DR-80)的截留率由85.55%提
升至95.09%。
(3)为提高纳滤膜分离层的成膜性,以实现其后续工业化、产业化。首先,通过自
由基聚合制备了P(HEMA-co-DEAEMA)。随后将其与GO-PDEAEMA进行共混,通过
刮涂的方式在PDA改性后的PVDF基膜上成膜,对膜的结构与性能进行研究。结果表
明:当P(HEMA-co-DEAEMA)与GO-PDEAEMA的共混比例为1:1时,复合膜的综
合性能最佳。共混复合膜表现出良好的CO2响应性,对不同的阴、阳离子染料具有较高
的截留性能(97%以上)。此外,共混后可以通过刮涂法较易的将其负载在改性后的
PVDF/PDA膜上,为后续大规模的生产制备提供了可能。
I
摘要
关键词:CO2响应性聚合物;氧化石墨烯;纳滤膜;表面电荷;染料截留
II
Abstract
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