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第四章金属催化剂
第二讲
宋伟明
4.3过渡金属的结构与催化作用金属的化学吸附
金属的电子组态与气体吸附能力的关系
1.表4-2某些金属对气体的化学吸附能力
最容易吸附的是O2
O2〉C2H2〉C2H4〉CO〉CH4〉H2〉CO2
〉N2
对于金属而言,过渡金属有1-4,6-9个d
电子的,对气体吸附能力最大。
Mn、Cu的d电子分别为5和10,吸附能
力较弱。,C、D、E三组,化学吸附能
力更小。
吸附与催化活性的关系
吸附与催化活性的关系
一般来说,处于中等吸附强度的化
学吸附态分子会有最大的吸附活性。
因为太弱的吸附使反应物分子改变很
小,不易参与反应,而太强的吸附又
会生成稳定的中间化合物将催化反应
覆盖亦不利于反应。
图4-1金属钾盐的生成热与金属活性的关系
4.3.3金属晶体的密堆积结构
金属晶体中离子是以紧密堆积的形式存在的.下
面的刚性球模型来讨论堆积方式.
关键是第三层,对第一、二层来说,可以有两种
最紧密的堆积方式:第一种是将球对准第一层的
球,于是每两层形成一个周期,即ABAB堆积方
式,形成六方紧密堆积,配位数12(同层6,上
下各3).此种六方紧密堆积的前视图:
4.3.4金属催化剂催化活性的经验规则
(1)d带空穴与催化剂活性
金属能带模型提供了d带空穴概念,
并将它与催化活性关联起来。
(2)d%与催化活性
金属的价键模型提供了d%的概念。
d%与金属催化活性的关系,实验研究得
出,各种不同金属催化同位素(H2和D2
)交换反应的速率常数,与对应的d%有
较好的线性关系。但尽管如此,d%主要
是一个经验参量。
4.4金属的晶格缺陷与催化活性
4.4.1Defectanddislocationofcrystal
4.4.1Defectanddislocationofcrystal
在金属位错和点缺陷附近的原子有较高
的能量,比较不稳定,容易和反应物分
子作用,故表现出较高的活性。一般冷
轧处理,金属丝急剧闪蒸等能使金属表
面出现高度非平衡的点缺陷浓度。有利
于提高金属的催化活性。
一真实晶体,总有一种或多种结构上的缺陷,
一真实晶体,总有一种或多种结构上的缺陷,
它们对固体催化剂的化学吸附、催化活性、
它们对固体催化剂的化学吸附、催化活性、
电导作用和传递过程等,起着极为重要的
电导作用和传递过程等,起着极为重要的
作用。了解晶格缺陷对固体催化剂的作用
作用。了解晶格缺陷对固体催化剂的作用
是很有益的。
是很有益的。
l1.晶格缺陷的主要类型:
l1.晶格缺陷的主要类型:
l点缺陷:
l点缺陷:
l金属原子缺位(空位);内部原子迁移至
l金属原子缺位(空位);内部原子迁移至
表面接替受热激发离开表面者。
表面接替受热激发离开表面者。
l间隙原子:多于原子造成缺陷
l间隙原子:多于原子造成缺陷
金属的晶格缺陷和错位
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Schottky缺位(点)
线缺陷,一排原子发生位移,也称位错
引起晶格的畸变、附加能级的出现。
引起晶格的畸变、附加能级的出现。
图3-28三种点缺陷引起晶格的畸变
图三种点缺陷引起晶格的畸变
3-28
l
l
线缺陷(位错):涉及一条原子线
线缺陷(位错):涉及一条原子线
的偏离;当原子面要相互滑动过程
的偏离;当原子面要相互滑动过程
中,已滑动与未滑
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