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揭示化学计量隐藏复杂性催化分解反应文献pnas-2010 hevia.pdfVIP

揭示化学计量隐藏复杂性催化分解反应文献pnas-2010 hevia.pdf

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    Exposingthehiddencomplexityofstoichiometric

    andcatalyticmetathesisreactionsby

    edationofMg-Znhybrids

    1

    EvaHevia,JonathanZ.Chua,PabloGarcía-Álvarez,AlanR.Kennedy,andMatthewD.McCall

    WestCHEM,DepartmentofPureandAppliedChemistry,UniversityofStrathclyde,Glasgow,UK,G11XL

    EditedbyJackHalpern,UniversityofChicago,Chicago,IL,andapprovedJanuary14,2010(receivedforreviewNovember17,2009)

    StudyingseeminglysimplemetathesisreactionsbetweenZnCl2roleinthesevital,newsyntheticmethodologies.Infact,thenum

    andtBuMgClhas,surprisingly,revealedamuorecomplexberoforganometalliccompoundscombiningmagnesiumand

    chemistryinvolvingmixedmagnesium-zinccompoundsthatcouldzincwithinthesamemoleculeisscarce(7,8),contrastingwith

    beregardedasMg-Znhybrids.Thus,thereactionofequimolarthenumerousreportsonthesynthesisofmixedmetalcom

    amountsofZnCl2andtBuMgClrevealstheformationoftheunpre-pounds(ates)containingkalimetalwitheithermagnesium

    cedentedmixedMg-Zncomplex[ðTHFÞt

    MgðμClÞZnðBuÞðClÞ](1),(magnesiates),orzinc(zincates),thatshowenhancedreactivity

    42

    asaresultoftheco-complexationofthetwoanticipatedexchangebeyondtheconfinesofthemonometallicreagentsfromwhich

    productsofthemetathesis.Thismagnesiumzincateadoptsacon-theyarederived(911).

    tactedion-pairstructure,closelyrelatedtoKnochel’spioneeringInsitumetatheticalapproachesarebyfarthemostcommon

    “Turbo”Grignardreagents.Furthermore,asecondcoproductide

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