Cu-SSZ-13晶种辅助合成SAPO-34分子筛及其NH3-SCR性能研究.docxVIP

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Cu/SSZ-13晶种辅助合成SAPO-34分子筛及其NH3-SCR性能研究

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李凯祥程怀洋李振国

摘??要：以工业级硅溶胶、铝溶胶为原料，高水热稳定性Cu/SSZ-13为晶种，三乙胺为模板剂，快速制备SAPO-34分子筛，比表面积达到526m2/g，统计粒径尺寸范围为2.5～5.5μm。采用浸渍法制备系列Cu/SAPO-34催化剂，其氮氧化物转化活性温度窗口（转化率超过90%）随着铜含量增加逐渐向低温偏移，副产物N2O生成量增加。当铜含量为3%时，催化剂性能最佳，NOx起燃温度（T50）为145℃，操作温度窗口（T90）范围为160～550℃。700℃-10%H2O-24h水热老化处理后，温度窗口范围仍保持在175～430℃，优于商业对照样品，具有实际应用潜力。

关?键?词：分子筛催化剂;Cu/SAPO-34;NOx转化率;N2O生成量;水热稳定性

：TQ426.96???：A???：1671-0460（2020）02-0295-06

Abstract：SAPO-34zeolitewasrapidlysynthesizedfromsilicasol（T.P.）andaluminumsol（T.P.）byusingCu/SSZ-13withhighhydrothermalstabilityascrystalseed，andtriethylamineastemplate.ThespecificsurfaceareaofSAPO-34zeolitereached526m2/g，andthestatisticalparticlesizerangedfrom2.5to5.5μm.AseriesofCu/SAPO-34catalystswerepreparedbyimpregnationmethod.TheNOxeliminationtemperaturewindow（90%conversionefficiency）graduallyshiftedtothelowtemperatureasthecoppercontentincreased，andtheby-productN2Oincreased.Whenthecoppercontentreached3%，thecatalysthadthebestperformance，theNOxlight-offtemperature（T50）was145℃，andtheoperatingtemperaturewindow（T90）was160～550℃.After700℃-10%H2O-24hhydrothermalagingtreatment，thetemperaturewindowrangewasstillmaintainedat175～430℃，whichwassuperiortocommercialcontrolsamplesandhadpotentialforpracticalapplication.

Keywords：Zeolitecatalyst;Cu/SAPO-34;NOxconversion;N2O;Hydrothermalstability

截止2018年9月，我國机动车保有量达到3.22亿辆，再创历史新高。同时随着国家政策和市场变化，新能源车和电动车的推广应用前途未卜。当前，解决传统机动车尾气污染仍是“打赢蓝天保卫战”的重要攻坚战。据《中国机动车环境管理年报（2018）》显示，机动车四种主要污染物一氧化碳（CO）、碳氢化合物（HC）、氮氧化物（NOx）、颗粒物（PM）排放总量达到4359.7万t[1]，已然成为我国城市大气污染的主要源头之一。其中，NOx作为雾霾、光化学烟雾、酸雨成因的元凶，主要来源于柴油车。近期发布的国VI标准《轻型汽车污染物排放限值及测量方法（中国第六阶段）》和《重型柴油车污染物排放限值及测量方法（中国第六阶段）》进一步降低了NOx的排放限值，同时明确限制了N2O的排量和NH3的泄漏量。与第五阶段排放标准相比，国VI阶段NOx排放的限值进一步降低80%（WHSC循环）和77%（WHTC循环）。作为国际公认的催化净化柴油NOx的高效处理技术，氨气选择性催化还原（NH3-SCR）技术所需的核心催化剂由传统钒钨钛体系转变为分子筛催化剂体系[2，3]。该技术采用外加还原剂NH3的方式，在催化剂的作用下，