双掺杂铁基1111型超导体Nd-铁基超导.docx

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双掺杂铁基1111型超导体Nd

铁基超导

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论文导读:：采用两步固相反应法，在母相FeAs-1111结构的NdFeAsO中掺入BaF2，实现电子与空穴的双掺杂。该体系超导转变温度(Tc)在33—50K范围，取决于名义BaF2掺杂量x。在实验范围内，掺杂量越大，转变温度越高，当x=0.2时，Tc达到50K。磁电阻测量表明：高掺杂量样品（例如x=0.2）具有较高的上临界场(Hc2)和不可逆场(Hirr)，其剩余电阻率(RRR)也较大。交流磁化率和磁化临界电流密度研究表明，低磁场下磁通耗散在10-2~10-4秒时间窗口变化并不明显，而高应用磁场下其磁通钉扎力密度(Fp)对温度依赖性强，中高温区下降到小于10MN/m3。表明：高磁热状态下，当前多晶体样品的磁通钉扎性能有待提高。

论文关键词：铁基超导，双掺杂，临界电流密度

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1.引言

2008年发现的新型铁砷超导体LaFeAsO1-xFx[1]，由于含有铁磁性元素且具有较高的Tc，引起了各国凝聚态物理和材料科学家的广泛关注。近3年来这类铁砷超导体得到了系统、广泛的研究，在LnFeAsO1-y（Ln为稀土元素）母体系列中，人们发现可通过不同种类的掺杂实现或提高超导性能。例如将母相中SmFeAsO1-xFx的O位进行F掺杂，即获得电子型掺杂，Tc达到55K，为铁基超导的最高值[2]。此外，还有空穴型掺杂的超导体，例如La1-xSrxFeAsO[3]，它的Tc为25K。

事实上，铁砷1111型的这类超导体有两种母相，一种是LnFeAsO，另一种是AFeAsF（A是正二价离子），在常温300K下，这两种母相的空间结构都是四角P4/nmm。对于前者，由于自旋密度波(SDW)的不稳定而引起150K左右时出现磁相变[4]，在氧位上进行掺氟或用高压合成法使氧欠位而出现超导现象，同时SDW的反常现象消失[5-9]。通过镧稀土元素的替换，Tc可以进一步上升到55~56K[2,5-10]。后者的母相如SrFeAsF，为ZrCuSiA结构[11]，它的SDW转变发生在173K左右，由霍尔系数表明，这类母相为空穴传导占主导[10]。通过研究发现，这两类母相在不同温度下展现出SDW，而没有超导现象出现，然而在每一位元素上进行掺杂，均可实现超导，如Gd1-xThxFeAsO[9]SmFe0.9Co0.1AsO[12],CeFeAs1-xPxO[12],andLaFeAsO1-xFx[14]。在铁砷122型的超导体中也有类似的情形，Ca1-xNaxFe2As2[15],Ba(Fe0.961Ru0.039)2As2[16],EuFe2(As0.7P0.3)2[17]等。

在铁砷1111型系统中，掺杂和欠位是实现超导的主要手段[18-20]。人们还尝试过多位掺杂，即在一个库层阳离子已有掺杂的情况下，再次掺杂其它阴离子而实现超导[21-23]，如Ce1?xGdxFeAsO0.84F0.16,andSmFe1?xRuxAsO0.85F0.15,它们与原有单掺杂相比体现了更丰富的物理特性[28,29]。因此我们推测1111超导与两种母体相对称破却程度相关。由欠位在高压下得到的超导，或由应力及化学势导致的超导，也可认为是运用增强两类母相对称性“破缺”来实现的。

在这篇文章中，我们在NdFeAsO体系中将稀土位和氧位同时进行元素掺杂，化学计量为Nd1-xBaxFeAsO1-xFx，通过调制Ba或F对Nd或O的替代比值使两种母体相的对称性破却呈现不同程度的调整，这里将Ba与F的比值定为1:2铁基超导，即Nd1-xBaxFeAsO1-2xF2x，理论上这既是电子型又是空穴型的掺杂。可望这样的双掺杂能产生更为丰富的超导和磁性行为。

2.实验方法

多晶块状样品，名义组分为Nd1-xBaxFeAsO1-2xF2x(其中x=0.05,0.1,0.15,和0.2)由固相反应法合成。首先，先驱物Fe2As，NdAs和FeO是由工业的粉末Nd(99.5%),Fe(99.9%),As(99.999%)andFe2O3(99.9%)封装在石英管中，缓慢加热至600℃并保温6h，在加热至850℃并保温12h而成。

再由这些先驱物分别加入不同配比加入一定量的BaF2粉末，在研钵中反复用研磨棒研磨并用刮片刮下壁上的粉末，充分研磨。除压片，封管外，所有的操作均在充有氩气的手套箱中进行，其中的H2O和O2含量均小于0.1ppm。将粉末进行压片，保压一分钟后，退模得到直径为8mm，高约3mm的圆片，并快速将其封入冲真空的石英管中。

为了保证足够的加热温度，同时有注重合成效率，并避免加热过程中样品氟的挥发，选择以230℃/h的升温速率至1160℃，