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X射线磁圆二色Outline一些基本概念磁圆二色原理求和规则应用铁磁性物质具有铁磁性的基本条件：物质中的原子有磁矩；原子磁矩之间有相互作用。自旋取向自旋向上——自旋同向，本征值为1自旋向下——自旋反向，本征值为0由于交换相互作用，对于铁磁性材料，自旋同向能量降低，自旋反向能量升高。铁磁性一般采用能带方法分析铁磁材料的电子分布。实验测得金属Fe,Co,Ni的原子磁矩分别为2.2μB,1.7μB和0.6μB。为什么是非整数？→能带模型交换相互作用下Fe的能带结构自旋同向的子能带的最低能量降低，自旋反向的子能带的最低能量升高。导致3d能带中自旋向上的电子比自旋向下的电子多。考虑交换作用后3d过渡族能带中的电子分布同步光源偏振性偏振性偏振性定义是人为的，只要事先确定了一种规则，得到的结果是一样的。采用光学的惯用定义：以样品为视点，沿z轴传播的X射线电矢量逆时针转，为左旋偏振光。光子自旋+?。以样品为视点，沿z轴传播的X射线电矢量顺时针转，为右旋偏振光。光子自旋-?。X射线吸收X射线吸收方法是获得XMCD的一个手段。吸收截面：对于左旋圆偏振光（负号是因为偏振定义是以样品为视点，逆着光线传播方向z轴）右旋圆偏振光磁圆二色磁圆二色谱是从X射线吸收谱导出来的一种谱（本部分只讨论X射线吸收磁圆二色）；对于铁磁性材料，原子的3d能带由于自旋向上和自旋向下的电子数不等，根据电偶极跃迁选择定则，导致了材料对左右旋圆偏振光的吸收系数不相等，这就是磁圆二色。磁圆二色的优点元素可分辨的；可以通过求和规则分别得到轨道磁矩和自旋磁矩；灵敏度高，所需样品可以很少（荧光法）。磁圆二色磁圆二色是一种磁光效应，是X射线波段的磁光效应。从经典电动力学的观点看，就是因为磁场的引入导致了介电张量矩阵变为非对称矩阵。磁圆二色从量子力学的角度，左旋，光子自旋+?，对应的偶极跃迁右旋，光子自旋??，对应的偶极跃迁磁圆二色定义磁圆二色吸收截面：也就是左右旋圆偏振光吸收截面之差。物理上，即同时改变偏振手性和磁场方向，吸收截面不变。所以实验上可以采用改变偏振性和磁场方向两种方法获得XMCD。不过，对于磁滞效应的TbNi2O3等，不应该通过改变磁场方向的方法。（测磁滞曲线另当别论）磁圆二色谱右面为典型的XMCD谱图。蓝线为左旋光的吸收谱，红线为右旋光的吸收谱。黑线采用定义为电四极跃迁电偶极跃迁，是一级近似的结果。再深入就是电四极跃迁。对于稀土金属的L2,3边MCD谱，电四极跃迁有时是不可忽视的。实验谱并不都是电偶极跃迁的贡献，还包括有电四极跃迁，只是一般都比较小。以下我们重点讨论偶极跃迁的情况，对于电四极跃迁的影响也将提到。在电四极跃迁较强的情况下，实验本身不能分开两种跃迁，而理论对于四极跃迁的结果也相当复杂。选择定则多重谱线理论以Yb3+为例，3d10f13→3d9f14。由于磁场的作用，谱线分裂。对于左旋和右旋圆偏振光，选择定则为?m=+1和?m=?1。强度取决于自旋-轨道耦合使得d能级可以按j分为2组，d3/2和d5/2。而d3/2能级比d5/2更低，意味着对于部分填充的d能级，d5/2有更多的空能级，因此L3边更强。根据前面的多重态，可以计算出左右旋圆偏振光下多重态之间的跃迁几率。左旋，由|2p(1/2,1/2)到|3d(3/2,3/2)的跃迁几率为求和规则1992年和1993年，B.T.Thole等首先提出了著名的可用于XMCD的轨道求和规则和自旋求和规则；通过求和规则可以分别得到自旋磁矩μS和轨道磁矩μL。B.T.Thole,PaoloCarra,F.Setteetal.Phys.Rev.Lett.68(1992):1943-1946P.Carra,B.T.Thole,M.Altarellietal.Phys.Rev.Lett.70(1993):694-697轨道求和规则一般形式：当l=c+1时：自旋求和规则一般形式：其中当l=c+1时：求和规则的注解求和规则是理论推导的结果，根源于原子物理的光学求和规则；所构造的物理模型用到了许多近似，有一定的应用范围，不分情况的随便套用，可能得不到正确的结果。求和规则归一化问题明显的，我们平常处理的是吸收截面σ或者吸收系数μ，而求和规则处理的是I。如果积分能量区域相对于平均跃迁能量很小，两者基本