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《燃烧学》--第三章
燃烧学
燃烧学
中国矿业大学能源学院安全与消防工程系1
热自燃理论无法解释的现象和实验结果
烃类氧化过程
氢－氧混合气的可燃界限，(“着火半
岛”现象)
链式着火理论:在氧化反应体系中，一方面，随着热量的积累反应自动加速，但也可以通过分枝的链锁反应，迅速增加活化中心（自由基）来使反应不断加速直至着火爆炸。
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3.4链锁自燃理论
链式着火概念
3.4.1
《燃烧学》--第三章
自由基
√含有未成对电子的基团
自由基的生成
√光解
√热解
H.·CH;
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《燃烧学》--第三章
·自由基反应历程：
√链引发（（1）
（链终
止）
••••••
√链终止（（3）
Cl-Cl键能:243kJ/molH-H键能：436kJ/mol
√链传递（2）
（链传递）
《燃烧学》--第三章
（总反应）
（链引发）
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分为两大类：
√直链反应（如H2＋Cl2）√支链反应（H2＋O2）
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一个自由基H•参加反应后，经过一个链传递形成最终产物H2O的同时产生三个H•。
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（1）（2）
（3）（4）
（5）
（6）
（7）（8）OH十H→H2O
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（总反应）
（链引发）
（链传递）
（链终止）（器壁销毁）（气相销毁）
支链反应举例：
相加得
6
《燃烧学》--第三章
3.4.2链锁自燃着火条件
链锁反应速度能否增长导致着火，取决于活
化中心浓度增加的速度。
活化中心浓度增大的两种因素：热运动的结果和链锁分枝的结果。
·着火条件的理论分析：
假设
n0为反应开始时由于热作用而生成活化中心的速率（链的引发速度）
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《燃烧学》--第三章
f为链分支反应的动力学系数（链分支反应速
度常数）
g为链终断反应的动力学系数（链终止反
应速度常数）
n为活化中心的浓度
则活化中心浓度随时间的变化为：
（3-35）
中国矿业大学能源学院安全与消防工程系
令
则上式变为
（3-34）
8
产物生成速率：
a表示一个活化中心参加反应后生成最终产物的分子数。
链终断反应与温度无关，而链分支反应速率随温
讨论：
（1）在低温下，fg，0
即链分枝的速率很缓慢，而链终断的速率却
很快
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度升高而增大，因此，的符号随着温度而变化，
反应速率也随着变化。
设t=0，n=0，积分上式得
《燃烧学》--第三章
趋于某一定值，不着火
（2）当温度升高时，f增大，g不变，fg,
0
按指数规律增长，着火
（3）当f=g，=0直线增加，临界状态
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《燃烧学》--第三章
《燃烧学》--第三章
链锁着火临界条件：自由基的生成速度
0
τ1τ2τ3t
等于自由基销毁速度
W
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W
’
《燃烧学》--第三章
着火延迟期
当τ较大，则≈f
这一结论已被实验所证实。
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上式取对数后，得
表现出明显的阶段性，即在着火前常出现冷焰的现象
与着火时的热焰比较，温度较低，辉光较弱，产生的热量很少，这种现象是烃类气相氧化的特征之一。
自由基是引起连锁发展的活化质点，也称为活性中心。
自由基与分子中的某一基团同时争夺
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