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内蒙古工业大学学报
JOURNALOFINNERMONGOLIA
第27卷第2期UNIVERSITYOFTECHNOLOGY
文章编号:i001—5167(2008)02—0116—05
铁铬系高温变换催化剂晶体生长和
催化性能的研究
邱鹏,寇丽杰,纪军,智科端,何润霞,丛艳丽,刘全生
(内蒙古工业大学化工学院,呼和浩特010051)
摘要:采用共沉淀方法制备铁基变换催化剂,利用活性测试、XRD、TEM和TPR
等表征手段研究了中和终点pH和熟化过程对前驱体、还原态催化剂的结构与活性
的影响.试验结果表明,当pH控制在9~lO之间,助剂铬进入Y-Fe2O。晶格,填入八
面体和四面体空隙,降低了Y-FeO。晶体的结晶度,溶液的过饱和度有利于晶体的
生长,形成均匀性较好的颗粒,加大了比表面积,提高了催化剂的活性.经熟化过程
处理的样品还原温度升高,活性和热稳定性均有提高.
关键词:水煤气变换反应;铁铬系催化剂;氧化铬;结晶;结构;
中图分类号:TQ426.82文献标识码:A
水煤气变换反应是经济上可行、技术上成熟的主要制氢途径,迄今已有近百年的历史.Fe—Cr系氧
化物催化剂是工业上主要的水煤气高温变换反应催化剂,使用温度320 ̄450℃C ̄413.该催化剂中氧化
铬含量高达6%~14;对人体及环境造成极大危害,去掉铁铬系催化剂中的铬组分,选用其他助剂及工
艺调变催化剂的性能,一直是国内外高变催化剂行业研究的方向和追求的目标.JoaoLuiRsange[
Costa㈣等人研制一种含钍的催化剂,该催化剂主要成分为铁、钍、铜所占比例为62.45、3O.689/5及6.
879/5(各成分均为氧化物),活性测试结果达到了已工业化的铁铬系催化剂水平,并且该催化剂选择性要
比铁铬系催化剂的高.Basinska等人用浸渍法研制出钌一铁氧化物催化剂,发现在中温区到高温区
(300 ̄350℃)具有较高的催化活性。通过催化剂表征发现对催化的活性影响最大的是金属钌的平均粒
度,载体性质强烈影响Ru粒度的分散程度。虽然有一些无铬铁系高变催化剂的研究及工业应用,但直
到现在,Fe—Cr系氧化物催化剂仍占有主导地位.其中最主要的原因是无铬铁系高变催化剂的性能与
Fe—Cr系氧化物催化剂相比,性能上仍然存在一定的差距,特别是长时间使用过程中机械强度和热稳定
性方面差距尤其明显。文献(73认为4备方法影响催化剂的活性,比如:pH值,沉淀过程等.为了研制
无铬铁系高变催化剂,首先必须要确定氧化铬在催化剂合成、使用过程中的存在形态,对催化剂的性能
与结构有何影响等问题。本文着重研究了氧化铬对催化剂结构和性能的影响,以便为研制无铬铁系高变
催化剂奠定基础。
1实验部分
1.1催化剂的制备
收稿日期:2007—04—04
・
基金项目:教育部科学技术研究重点项目(204030)、教育部留学人员科研启动基金项目、内蒙古自治区优秀学科
带头人计划项目、内蒙古工业大学校基金项目(200310)和内蒙古工业大学大学生科技创新
基金项目
作者简介:邱鹏(1980 ̄),男,辽宁省清原县人,在读硕士研究生。
通讯联系人:liuqs@imut.edu.cn
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