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硅酸铁催化臭氧去除水中的阿特拉津和硝基苯

侯炳江;沈吉敏;李太平;徐鹏

【摘要】为了考察人工合成的硅酸铁促进臭氧氧化去除污染物的催化性能,采用静

态实验考察硅酸铁催化臭氧氧化去除水中目标污染物的效能和催化剂作用机制.采

用溶胶-凝胶法制备硅酸铁催化剂,利用FT-IR、N2吸附/脱附以及表面零电荷点

(PHPZC)对催化剂进行了表征,选取阿特拉津和硝基苯作为去除的目标污染物,通过

改变臭氧投加量、催化剂投加量、不同pH值等实验条件考察催化剂对目标污染物

去除效果的影响.实验结果表明,与单独臭氧氧化相比,当臭氧投加量和催化剂投加量

分别为1.2和700mg·L-1时,阿特拉津和硝基苯的去除率分别提高了27.4％和

34.5％,硅酸铁存在下的臭氧分解速率常数是臭氧自分解速率常数的2.1倍,且硅酸

铁在中性条件下对臭氧的促分解作用最明显;自由基抑制剂叔丁醇和重碳酸盐对催

化活性具有一定的抑制作用,在催化臭氧氧化过程中铁离子溶出和硅酸铁在不同的

pH条件下溶液残留的Fe3+均低于国家饮用水标准.硅酸铁催化剂的存在可有效促

进臭氧的分解,对目标污染物的去除具有很强的催化活性,硅酸铁催化臭氧氧化过程

主要遵循羟基自由基机理.

【期刊名称】《黑龙江大学自然科学学报》

【年(卷),期】2015(032)002

【总页数】6页(P223-228)

【关键词】硅酸铁;催化氧化;臭氧传质效率;阿特拉津;硝基苯

【作者】侯炳江;沈吉敏;李太平;徐鹏

【作者单位】黑龙江省水文局水质处,哈尔滨150001;哈尔滨工业大学市政环境工

程学院,城市水资源与水环境国家重点实验室,哈尔滨150090;哈尔滨工业大学市政

环境工程学院,城市水资源与水环境国家重点实验室,哈尔滨150090;哈尔滨工业大

学市政环境工程学院,城市水资源与水环境国家重点实验室,哈尔滨150090

【正文语种】中文

【中图分类】X703.1

臭氧由于具有强氧化能力以及自身分解变成无污染的氧气的特点,因此在当前的水

处理中被广泛应用[1]。然而，直接用臭氧作为氧化剂去氧化有机物通常会使污染

物的降解不彻底,在反应过程中还可能生成醛、酮以及羧酸等产物[2]。因此,学者们

提出了一系列以产生羟基自由基为主要氧化剂的高级氧化工艺(AOP),通过其他能

量的引入,使臭氧氧化过程中产生具有强氧化性和无选择性的·OH[3],此类工艺主要

包括UV/O3、超声/O3、O3/H2O2和金属氧化物/O3等高级氧化工艺[4-8]。

非均相催化臭氧氧化催化剂的引入可以降低臭氧与有机物的反应活化能或改变其反

应历程,从而可以达到深度氧化、最大限度地去除有机污染物的目的[9]。自然界丰

度较高而且较为安全的铁及铁的氧化物,如羟基氧化铁(FeOOH)对臭氧具有良好的

催化分解作用[10-11]。然而,在通常情况下,这类催化剂粒径较小,在水溶液中不易

沉降,固液分离较为困难,流失较为严重,不利于催化剂的回收与再生。硅溶胶由于具

有较好的机械强度和较高的比表面积而常被用作催化剂的载体,若将Fe或FeOOH

负载在硅溶胶上形成硅酸铁材料,可有效提高催化剂的强度和稳定性。在水处理领

域中,通常采用浸渍法将Fe或FeOOH负载在硅溶胶固体颗粒表面制备硅酸铁材料,

然后将其用于水中金属离子和一些有机物的吸附去除。然而浸渍法制备出的硅酸铁

材料在用于催化臭氧氧化去除水中的有机物时,存在催化活性低、活性组分容易流

失等缺点。若采用溶胶-凝胶法,在酸性条件下可使Na3SiO3形成的大量富含羟基

的硅酸与Fe3+原位发生交联聚合反应(见公式(1)),生成大分子的硅酸铁聚合物材料,

这样可强化铁元素在硅酸盐表面的附着，从而提高硅酸铁的机械强度和沉降性能，

同时还能使硅酸铁催化剂中铁元素的缺电子情况更为显著，从而提高催化剂的催化

活性。

本文以实验室合成的硅酸铁为催化剂,选取阿特拉津和硝基苯作为目标污染物,用静

态实验分别考察硅酸铁对阿特拉津和硝基苯的除污染效能。

1.1仪器与试剂

6890N型气相色谱仪、1200型高效液相色谱仪(美国安捷伦科技有限公司)，

Optima5300DV型电感耦合等离子体发射光谱仪、Spectrum2000型傅里叶变

换红外光谱分析仪(美国PE公司)，ASAP-2020型比表面积分析仪(美国麦克斯韦

公司)，Zen2600型电位仪(英