磷掺杂石墨相氮化碳的制备及对磺胺噻唑的可见光催化性能研究 .pdfVIP

磷掺杂石墨相氮化碳的制备及对磺胺噻唑的可见光催化性能研

究

唐荣;丁任丽;郑诗瑶

【摘要】以三聚氰胺和甘油磷脂酰胆碱为前驱体,通过水热法和煅烧法联合处理方

式制得磷掺杂的石墨相氮化碳(PCN);利用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜

(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见吸收光谱(UV-visDRS)和光致发光光

谱(PL)等方法分析了PCN的物相组成和光电性质.结果显示,磷掺杂提高了PCN催

化剂的比表面积,降低了光生电子空穴的复合率,拓宽了可见光谱的响应范围,同时提

高了催化剂的氧化性能.将PCN用于可见光催化降解抗生素磺胺噻唑(ST)时,其降解

速率远高于体相石墨相氮化碳(CN),且60％PCN(60％为甘油磷脂酰胆碱与三聚氰

胺的质量比)的效果最好;自由基捕获实验结果显示,羟基自由基(·OH)在整个光催化

反应中占主导地位.

【期刊名称】《生态与农村环境学报》

【年(卷),期】2019(035)003

【总页数】8页(P377-384)

【关键词】可见光催化;石墨相氮化碳;磷掺杂;磺胺噻唑

【作者】唐荣;丁任丽;郑诗瑶

【作者单位】江苏开放大学环境与生态学院,江苏南京210036;江苏开放大学环境

与生态学院,江苏南京210036;南京理工大学环境与生物工程学院,江苏南京

210094;南京理工大学环境与生物工程学院,江苏南京210094

【正文语种】中文

【中图分类】X131

随着医药水平的不断提高,抗生素在医药中的应用愈来愈普遍。磺胺噻唑

(sulfathiazole,ST)是一种典型的磺胺类抗生素,被广泛应用于临床医学、畜牧和水

产等行业[1]。由于磺胺噻唑在生物体内较难代谢,会通过生物排泄等途径进入环境,

造成环境污染;此外,磺胺噻唑易被农作物吸收,通过食物链、食物网等途径进入人体,

累积到一定量后,会危害人体的免疫系统,影响造血功能[2]。传统的水处理方法较难

完全去除水体中的磺胺噻唑,关于残余磺胺类抗生素无害化处理的研究已引起广泛

关注。

自1972年FUJISHIMA等[3]通过紫外光照射TiO2单晶电极获得H2和O2并发

现了光电催化分解现象以来,光催化技术一直备受关注。光催化技术可实现太阳能

的高效转化和储存,在一定条件下可驱动重要的化学反应,在解决能源环境问题上有

着较大的潜力[4]。大量研究结果表明,染料、有机卤化物、农药、油类和氰化物等

污染物都能通过光催化反应得到有效处理,进一步矿化为无机小分子物质,从而减小

或消除其对环境的污染[5]。然而,传统的半导体光催化剂存在光谱响应范围窄、光

催化量子效率低、载流子迁移率小和稳定性差等缺点[6]。因此,探索性能优异、价

格低廉、结构稳定的可见光催化剂,对解决环境问题具有重要意义。

石墨相氮化碳(graphiticcarbonnitride,简称g-C3N4)是近年来研究较多的一种

新型非金属半导体可见光光催化剂,仅含C、N两种元素。g-C3N4合成成本比贵

金属催化剂低廉,独特的聚合特性又使其能带在原子水平上可调;同时,g-C3N4的纳

米结构可塑性强,有利于其与其他半导体间形成异质结构[7-8]。然而,进一步研究发

现,g-C3N4存在可见光利用效率较低、光生载流子易复合、光催化量子效率低等

缺点,限制了其在环境治理中的应用[9]。近年来,针对g-C3N4存在的问题,科学家

们探索出一系列方法调控其表面形貌、能带结构和电子结构,从而提高其光催化性

能。这些调控方法主要包括元素掺杂、半导体复合、形貌调控和光敏化等[10]。其

中,元素掺杂在提高g-C3N4的光催化性能方面有着巨大优势。元素掺杂主要包括

金属掺杂和非金属掺杂。非金属元素掺杂g-C3N4可使催化剂的能带位置得以改

变,禁带宽度减小,光谱吸收范围拓宽,催化剂的光催化性能也相应得到改善。目前常

用来改性的非金属元素主要有S[11]、O[12]、B[13]、F[14]等。徐赞等[15]提出

利用磷酸氢二铵作为磷的前驱体进行掺杂时,P可掺杂至g-C3N4模型中。研究表

明,P原子会优先取代g-C3N4中的C原子,从而导致g-C3N4导带升高,表面呈富

电子状态,这些电子会与氧气结合形成超氧自由基,使得材料的氧化性增强。利用光

催化方法处理染料废水的结果显示,P掺杂的g-C3N4