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摘要
摘要
大气环境中CO2浓度逐年上升,导致人类生存环境的恶化。利用CO2与H2
合成甲醇是CO资源化的途径之一。CO催化方式主要有热催化、光催化等,但
22
热催化CO耗能较高,光催化产率较低,光热催化具有能耗低、产率高的优点,
2
COInONiRu
提高2转化率和甲醇选择性。本文以23为基础,通过、掺杂改性、与
g-CN构建异质结等方法提高催化活性,并对催化材料表征分析、结合文献调研
34
推测反应机理。具体研究内容如下:
1InONiCONi
()通过共沉淀方法,在23中掺杂,有效地提高2转化效率。
掺杂导致部分In被替代,改变InO的晶体结构,促进表面氧空位的产生,有利
23
于CO向表面扩散。Ni掺杂减小了InO的带隙,光电流响应表明Ni掺杂后有更
223
强的电子-空穴分离能力,电子促进了中间体的反应,提高CO2转化效率。实验
表明,10%Ni-InO在温度265℃、压力1MPa、空速12000mL/(g·h)的光热条件
23
-1-1
下CO转化率为6.1%,甲醇选择性24.2%,时空产率为63.4g·h·kg。
2MeOHcat
2InO
()贵金属元素对甲醇有更高的选择性,通过共沉淀方法,在23中掺杂
Ru,有效地提高CO转化效率和甲醇选择性。Ru掺杂后导致InO晶体发生晶格
223
畸变,产生大量氧空位,有利于CO在催化剂表面扩散。Ru掺杂减小了带隙,光
2
Ru
电流响应表明掺杂后有更强的电子-空穴分离能力,电子作用于活性位点促进
甲醇中间体的反应进而提高CO转化效率与甲醇选择性。实验表明,Ru含量为1%
2
时获得最佳性能,在温度为265℃、压力1MPa、空速12000mL/(g·h)的光热条件
-1-1
下CO2转化率为4.4%,甲醇选择性为48.3%,时空产率为90.59gMeOH·h·kgcat。
(3)以性能更好的Ru-InO为基础与g-CN构建异质结复合材料有效提高
2334
CO催化转化效率与甲醇选择性。Ru-InO/g-CN更大的表面积能够暴露更多活性
22334
位点有利于CO2在催化剂表面扩散吸附。异质结构能够改变能带结构,光电流响
应测试证明g-CN加入后光生电荷-空穴分离能力增强,电子促进了中间体的反应,
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调节甲醇选择性,提高催化转化效率。实验表明,1%Ru-InO/1.5%g-CN在温度
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