富勒烯基微纳结构调控及其电催化性能研究.pdf

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摘要

富勒烯C60(以下简称C60)作为一种π共轭笼状分子,由于其自身独特的结

构和丰富的物理化学性质,在生物医学、能量存储、光电器件和催化等领域展现

了广阔的应用前景。至今科学家们已经通过多种方法制备了各种不同结构和形貌

的C60微纳结构,并赋予这些微纳结构稳定或新的性质,从而拓宽了其应用范围。

本文的主要研究内容和结果如下:

(1)通过多溶剂化的方法制备出两种形貌和结构均不相同的一维富勒烯晶

体,分别为C60NCs_U和C60NCs_B。试验结果表明,C60NCs_U富勒烯晶体具有

更大的长径比,平均直径为230nm,平均长度范围从几十微米到几毫米不等,晶

体结构为hcp相结构;而C60NCs_B为棒状形貌,拥有较大的尺寸,平均直径为

980nm,平均长度为14.9μm,晶体结构为fcc相结构。在光电实验中,C60NCs_U

和C60NCs_B的一维富勒烯晶体都表现出较高的光电响应和更高的开关比信号。

这项工作提供了一种制备更精细均一的一维C60晶体新方法,为拓展富勒烯在光

电领域中的应用奠定了基础。

(2)针对目前富勒烯材料在尿素氧化反应(UreaOxidationReaction简称

UOR)领域中的空缺,通过一种简便的方法,将水溶性富勒烯(C(OH))与镍

60x

结合制备出一种Ni-OC60异质结构材料。通过调控掺镍的浓度、温度等条件,研

究发现在不煅烧的情况下,镍浓度为8mM时的尿素催化性能最好。具体表现为,

-1-1-2

在含有0.33molL尿素的1.0molLKOH溶液中,Ni-OC60材料在10mAcm的

-1

电流密度下,电位仅为1.36mV,塔菲尔斜率为13.23mVdec,以及在1.5Vvs.

-2-2

RHE时电流密度为182.3mAcm,10mAcm的电流密度下保持稳定时间达10小

时,电压没有明显变化,表现出优异的UOR性能。本工作为设计稳定、高效的

UOR催化剂提供了研究基础。

(3)铁基电催化剂因成本低、性能突出,被认为是析氧反应(Oxygen

EvolutionReaction简称OER)中最有前途的电催化剂之一。通过一种简便的合成

方法将镍铁双金属与水溶性富勒烯相结合,制备了Ni、Fe双金属NiFe-OC60复合

材料电催化剂。通过改变镍铁的摩尔比探究NiFe-OC60复合材料析氧反应性能。

研究表明,当镍铁的摩尔比在9:1时,NiFe-OC60复合材料表现出的OER性能最

-1-2

佳。具体表现为在1.0molLKOH溶液中,NiFe-OC60复合材料在10mAcm的

电流密度下,过电位为314mV,以及在1.6Vvs.RHE时电流密度为126.11mA

cm-2,表现出良好的OER催化活性。这项工作为制备高性能的双金属OER催化剂

提供了有效的借鉴方法。

关键词:富勒烯,微纳结构,光电探测器,尿素氧化反应,析氧反应

Abstract

Asaπ-conjugatedcagemolecule,fullereneC60(hereinafterr

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