金属-有机骨架材料用于去除天然气中H_2S的计算研究.docxVIP

物理化学学报(WuliHuaxueXuebao)

JanuaryActaPhys.-Chim.Sin.2015,31(1),41-5041

[Article]doi:10.3866/PKU.WHXB201411132

金属-有机骨架材料用于去除天然气中H?S的计算研究

许红1童敏曼1吴栋1肖刚2*阳庆元1刘大欢1*仲崇立1(北京化工大学化学工程学院，先进纳微结构材料实验室，北京100029;2中国石油吉林石化公司，吉林吉林132022)

摘要：众所周知，天然气作为一种利用效率高的清洁能源，其需求量正与日俱增.但天然气中包含的H?S等有害气体会危害人类健康、腐蚀设备、污染生态环境等.为解决这一问题，寻找良好的H?S吸附剂，本文采用巨正则系综蒙特卡罗(GCMC)模拟方法，针对天然气中H?S/CH?混合气分离，对33种具有代表性的稳定金属-有机

骨架(MOF)材料进行H?S选择性和工作容量(变压吸附(PSA)及真空变压吸附(VSA)过程)的筛选.结果表明，

ZIF-80,Zn?-bpydtc,CAU-1-(OH)?,CH?O-MOFa最适用于本体系VSA过程的气体分离；而后两者最适用于

PSA过程的气体分离.通过分析高选择性和高工作容量材料的结构特征，发现改性官能基团以及小孔作用的出现是影响选择性的关键因素，其中-Cl、-OH、-OCH?基团对H?S气体的吸附作用力最强.具有高的工作容量材料的特点是选择性高，对气体吸附作用力大，吸附位置多.基于筛选出的高选择性、高工作容量的稳定MOF材料总结出的强化H?S选择性及工作容量的一般性规律，为MOF材料应用于天然气脱硫提供了理论基础

关键词：H?S;金属-有机骨架；天然气；筛选；分离中图分类号：0641

ComputationalStudyofMetal-OrganicFrameworksforRemovingH?SfromNaturalGas

XUHong1TONGMin-Man1WUDong1XIAOGang2·YANGQing-Yuan1

LIUDa-Huan1ZHONGChong-Li1

(LaboratoryofAdvancedNanostructureMaterials,SchoolofChemicalEngineering,BeijingUniversityofChemical

Technology,Beiing100029,P.R.China;2PetroChinaJilinPetrochemicalCompany,Jilin132022,JilinProvince,PR.China)

Abstract:Naturalgasisahighlyefficientenergysourcesubjecttogrowingdemand.NaturalgascontainsH?S,whichcanharmhumanhealthandcauseequipmentcorrosionandenvironmentalpollution.EffectiveH?Sadsorbentsarenecessarytoovercometheseproblems.GrandcanonicalMonteCarlo(GCMS)simulationswereperformedtostudytheselectivityandworkingcapacity(pressureswingadsorption(PSA)andvacuumpressureswingadsorption(VSA)processes)ofH?Sin33kindsofstablemetal-organicframeworks(MOFs),withtheaimofseparatingH?SfromH?S/CH?gasmixture.ZIF-80,Zn?-bpydtc,CAU-1