NH4Cl辅助热解制备镍氮碳纳米管催化剂及其电还原CO2性能.pdf

CIESCJournal,2022,73(10):4484-4497化工学报2022年第73卷第10期|

研究论文DOI：10.11949/0438-1157

NHCl辅助热解制备镍-氮-碳纳米管催化剂及其电还原CO性能

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1，2222312

吴诗德，易峰，平丹，张逸飞，郝健，刘国际，方少明

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（郑州大学化工学院，河南郑州450001；郑州轻工业大学材料与化学工程学院，河南郑州450002；

3省部共建煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室，宁夏银川750021）

摘要：二氧化碳（CO）的资源化利用是实现“碳达峰，碳中和”的重要手段。在众多CO转化技术当中，电催

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化CO2还原反应因反应条件温和、工艺过程简单等优点，被认为是极具应用前景的减碳技术之一，其关键在于高

效、高稳定性电催化剂的开发。过渡金属-氮-碳（M-N-C）材料是电还原CO2生成CO的有效催化剂，针对其高

温热解制备过程中活性金属原子容易聚集且氮原子流失严重，进而使得活性位密度降低，催化性能下降等问题，

本文提出以双氰胺（DCDA）为碳源和氮源，以乙酰丙酮镍（Ni（acac））为金属源，以氯化铵（NHCl）为第

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二氮源和造孔剂，采用简单的NH4Cl辅助热解-酸刻蚀的方法制备得到镍-氮-碳纳米管（Ni-N-CNTs）电还原

CO催化剂，并详细考察NHCl添加量对催化剂结构和催化性能的影响。表征结果表明：NHCl的加入有利于催

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化剂纳米管状形貌和多级孔结构的生成，同时有利于催化剂中Ni-Nx（1.6%，摩尔分数）和pyridinic-N

（1.75%，摩尔分数）物种含量的增加。一系列性能测试结果表明：催化剂的活性中心为Ni-Nx，同时pyridinic-N

的存在也有利于催化性能的提高，当前体中NH4Cl加入量与氮源和金属源总质量比为1∶1时，所得Ni-N-CNTs-

1催化剂催化性能最好，在电压为-0.65V（vsRHE）时，CO法拉第效率最高达92%，此时CO部分电流密度为8

mA·cm-2。此外，该催化剂还表现出良好的催化稳定性，连续恒电位电解12h，催化性能基本不变。该催化剂制

备工艺简单，制备条件可控，研