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第37卷第5期中南大学学报(自然科学版)Vo1．37NO．5

2006年10月J．CEN1、．SOUTHUNIV．(SCIENCEANDTECHNOLOGY)oct．2006

量子化学从头计算法计算石墨微晶中碳原子的净电荷

张宝一，郭华军，李新海。王志兴，彭文杰

(1．中南大学冶金科学与_1--．程学院，湖南长沙，410083；

2．中南大学校团委，湖南长沙，410083)

摘要：采用从头计算法在RHF／STC~3G水平上对石墨微晶中不同位置碳原子的净电荷进行量化计算；研究碳原

子的净电荷与炭材料的微观结构变化规律；根据石墨的结构与成键特征，将石墨表面的碳原子分为边缘碳原子与

基平面碳原子。研究结果表明：在单碳层及含多层碳的石墨微晶中，不同位置碳原子的净电荷数差别较大；基平

面碳原子的电子云密度较小，均带部分正电荷；部分边缘碳原子的电子云密度较大，净电荷为负。随着平行于碳

层的微晶尺寸L及垂直于碳层的微晶尺寸L的增大，边缘碳原子中电子云密度最大的碳原子所带的负电荷

增加。

关键词：石墨；从头计算法；净电荷；锂离子电池

中图分类号：TM912．9文献标识码：A文章编号：1672—7207(2006)O5一O919一O6

Determinationofnetchargeofcarbonatomsin

graphitecrystallitebyabinitiocalculationmethod

ZHANGBao·，GUOHua—jun，LIXin—hai，WANGZhi—xing，PENGWen—jie

(1．SchoolofMetallurgicalScienceandEngineering，Changsha410083，China；

2．CommitteeofCommunistYouthLeague，CentralSouthUniversity，Changsha410083，China)

Abstract：Thenetchargeofcarbonatomsingraphitecrystallitewasdeterminedbyabinitiocalcu—

lationemployingRHF／STO一3Gbasis，andtherelationshipbetweennetchargeofcarbonatoms

andstructureofcarbonanodeswasinvestigated．Accordingtothecharacteristicsofbondandthe

structureofgraphitecrysta[[ites，carbonatomsonthesurfaceofthecrysta[[itesweredividedinto

basalplanecarbonatomsandedgecarbonatoms．Theresultsshowthatinthesinglegraphene

layerandgraphitecrystallite，thecarbonatomsatdifferentsitesshowobviousdifferenceinnet

charge．Allthebasalplanecarbonatomsonthesurfaceofcrystallitehavelowerelectrondensity

andshowpositivenetcharge，whilepartoftheedgecarbonatomshavehigherelectrondensity

andshown