二维铁磁半导体MoXY(X=S,Se；Y=Br,I)超交换作用的第一性原理研究.pdf

目录

中文摘要I

AbstractIII

第一章绪论1

1.1引言1

1.2二维铁磁半导体材料2

1.3铁磁半导体中的交换相互作用6

1.4本论文的研究内容9

第二章理论和计算方法11

2.1多粒子体系中的近似方法11

2.1.1多体系统的薛定谔方程11

2.1.2Born-Oppenheimer近似12

2.1.3Hartree-Fock近似13

2.2密度泛函理论14

2.2.1Hohenberg-Kohn定理14

2.2.2Kohn-Sham方程15

2.3交换关联泛函16

2.4DFT+U方法16

第三章理论预测具有高居里温度的铁磁半导体MoXY(X=S,Se;Y=Br,I)19

3.1研究背景19

3.2计算方法20

3.3结果与讨论20

3.4本章小结27

第四章调控二维铁磁半导体MoXY(X=S,Se;Y=Br,I)中的超交换相互作用29

4.1研究背景29

4.2计算方法30

4.3结果与讨论30

4.4本章小结36

第五章总结与展望37

5.1总结37

5.2展望38

攻读硕士学位期间发表的学术论文53

致谢55

参考文献41

二维铁磁半导体MoXY(X=S,Se;Y=Br,I)

超交换作用的第一性原理研究

中文摘要

二维材料的厚度为原子级别，具有独特的物理与化学性质。二维材料有望应用于微

型电子器件中，从而延续摩尔定律。例如，单层石墨烯在光电器件等领域都展现出应用

价值。近年来，二维材料获得了科学界越来越多的关注，在理论和实验方面进行了深入

的研究，包括h相氮化硼，过渡金属硫族化合物，金属氧化物，有机半导体等。二维磁

性半导体可结合原子级别厚度、可控自旋自由度与半导体相关性质，因此成为二维自旋

电子器件应用的基础材料。

设计和制备室温条件下具有长程铁磁序的新型二维半导体材料，并且通过应变等调

控手段提升其居里温度，一直是研究的焦点。依据Goodenough-Kanamori-Anderson

(GKA)规则，提升居里温度的本质在于增强超交换作用，交换相互作用可以分为直接交换

相互作用和超交换作用等。合理的设计具有室温长程铁磁序的低维铁磁材料与提高其居

里温度的关键在于解释外部调控手段如何调节超交换相互作用。一般来说，对于不同的

交换路径，超交换作用的强度会有较大的不同，并且在外部调控手段下的变化方式也不

一样。因此一个适用于所有交换路径的，可以表征超交换相互作用强度的描述符，对于

帮助我们理解调控手段对于超交换作用的影响十分关键。在半导体材料磁性的相关研究

中，磁交换相互作用对于揭示磁性半导体磁结构的微观机理、优化其性能、预测新型磁

性半导体等方面都具有重要的作用。通过对磁性半导体中交换相互作用的研究，深入理

解半导体磁有序形成的背后物理机制，设计具有高居里温度的二维铁磁半导体材料，有

望拓展磁性半导体在信息存储、传输、处理等领域的应用。

本论文的具体研究内容如下：

1.通过理论预测具有高居里温度的一类铁磁半导体MoXY(X=S,Se;Y=Br,I)

本文预测了一类新的二维铁磁半导体MoXY，通过密度泛函微扰理论(DFPT)和分子

动力学模拟(AIMD)计算确定了其动力学和热力学稳定性。同时通过第一性原理计算证明

了他们的一系列优良磁学与电学性质，这类材料具有高于室温的居里温度，较大的磁各

向异性能与准一维的输运特性，居里温度变化的范围是从290K(MoSBr)到322K

(MoSeI)。此外还通过GKA规则对自旋间