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博观而约取，厚积而薄发。——苏轼
天然气直接裂解制氢与碳材料工艺
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甲烷直接裂解制氢过程，不产生CO和CO2，所得到的氢气产品，
可用于PEMFC质子膜燃料电池等对燃料中C含量要求严格的系统。
纯氢燃烧无污染性，被美国能源部批准为目前唯的供燃料电池汽车使
用的燃料。该类氢气的制备及PEMFC电池的研究是国际上近年来十分
重要的研究方向。
甲烷直接裂解过程既可只生产气体产品，也可以生成气体产品与
固体产品(碳纳米材料，包括碳纳米管、石墨烯或碳纳米纤维)。后一过
程又被称为制备碳纳米材料的化学气相沉积过程。这类碳纳米材料可
以用于金属、高分子或陶瓷等的结构增強材料，催化材料与吸附材料
或导电材料，用途广泛，是当今纳米科技发展的热点。
甲烷裂解制备氢气的方程式如下：
甲烷分子具有sp3杂化的正四面体结构，具有非常高的稳定性，
表现为不易与其他物质反应，很难被热裂解和催化剂裂解。热力学计
算(图2-7)表明，当以石墨为最终碳生成物的形态，气态产品为氢气时，
博观而约取，厚积而薄发。——苏轼
在600K时，甲烷才开始转化，并且随着温度的升高转化率升高。欲得
到90%以上的转化率，理论上的最低温度约为1073K。
图2-7甲烷裂解的热力学特征
制氢气工艺
催化剂
与甲烷的水蒸气转化等过程相似，甲烷高温下直接裂解制氢的催
化剂主要是铁、钴、镍等过渡金属负载型催化剂，以及活性炭或金属
氧化物。金属负载型催化剂的结构类似于甲烷水蒸气转化过程的催化
剂。事实上，甲烷水蒸气转化过程如果不通水或通水量不足，甲烷在
催化剂上形成碳化物，碳就会自然沉积出来，形成碳纳米材料产品[3。
4]。因此，金属负载型催化剂的设计方面既有特殊性，也有共性。而
活性炭与各类金属氧化物均属于该过程独有的催化剂。如用活性炭作
催化剂裂解甲烷(产品为炭黑)在950℃的温度下，甲烷转化率为28%
左右，催化剂寿命大于4h。而使用氧化镁或水滑石则可以生成石墨烯
与氢气产品。如果在氧化镁或水滑石上负载金属则可以生成石墨烯或
与碳纳米管的杂化物。该过程中的气体产品均为纯净氢气。
在过渡金属负载型催化剂开发早期，铁、钴、镍三类催化剂上稳
定的甲烷转化率依次为2%、7%、15%。在550~625°℃的范围内，
这三类催化剂的稳定寿命分别为8h、14h、15h，过程效率不高
[7273]。较大的改进是以Feitknecht为前驱体，可制得
Ni/CU/Al2O3催崔化剂。加入铜可使镍催化剂裂解甲烷的活性大大增
加。该类催化剂具有较高的沉积炭的能力，寿命延长到几十小时，甚
丹青不知老将至，贫贱于我如浮云。——杜甫
至长达几天。不同镍催化剂上的转化率与稳定寿命如表2-4所示。
制氢流程及对应的催化剂设计策略
在甲烷裂解过程中，产生碳的速率与碳在金属颗粒中的扩散速率
会不匹配。当前者大于后者时，产生的碳来不及进行定向迁移，就会
在很短的时间内覆盖在催化剂的表面，导致催化剂失活[66，71，
7476]。随着反应温度提高，催化剂失活速率加快。甲烷分压也对催化
剂失活产生影响，在843kK时，当镍催化剂暴露于纯甲烷气氛中会马
上失活。同时，当纳米管体积增多时，由于失去生长空间，纳米管与
催化剂互相挤压或者将催化剂包覆，催化剂也会迅速失活。
以氢气为
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