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Cu-Fe_CeO2对3-苯丙酸催化加氢性能的研究.pdf

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摘要

醇是化工生产中的一种重要原料,其需求量每年仍在不断增加。目前,工业上常用

Cu-Cr催化体系催化有机羧酸加氢来制备相应的醇,但这一催化体系存在着反应条件苛

刻、对环境危害较大等缺点。因此,进一步开发廉价、反应条件温和且对环境友好的羧

酸加氢催化剂显得尤为必要。本课题通过构筑CuFe/CeO和CuFeAl/CeO不同组成

xy2xy2

的催化剂,利用XRD、BET、SEM、XPS和H-TPR等测试手段对其结构、形貌、比表

2

面积、孔径尺寸等进行表征;研究了催化剂的还原温度、还原时间对其性能的影响;以

3-苯丙酸加氢还原制3-苯丙醇为模型反应,研究了反应温度、反应压力和反应时间对相

应催化剂催化性能的影响。

(1)用原位沉积法制备不同组成的CuFe/CeO(x:y=2:1,3:1,4:1)催化剂,研究

xy2

其催化3-苯丙酸加氢制备3-苯丙醇的性能,其中CuFe/CeO显示出较好的催化性能。

32

共沉淀物经过400℃焙烧3小时,在210℃,4.5MPa下反应6h后,底物的转化率为

100.0%左右,3-苯丙醇的选择性为92.3%。该催化剂重复使用三次后转化率依然维持在

100.0%左右,但选择性则降到40.0%。

(2)用原位沉积法制备不同组成的CuFeAl/CeO(x:y=4:1,6:1,8:1)研究其催

xy2

化3-苯丙酸加氢制备3-苯丙醇的性能,其中CuFeAl/CeO显示出较好的催化性能。共

612

沉淀物经500℃焙烧3h后,再在管式炉中200℃氢气还原2h,所得催化剂在210℃,4.5

MPa下反应6h后,底物的转化率近100.0%,3-苯丙醇的选择性为90.8%。该催化剂重复

使用三次后转化率依然维持在100.0%左右,但选择性降到83.0%,催化剂的稳定性有所

提高。

(3)采用原位沉积法、共沉淀法和物理混合法三种不同方法制备CuFeAl/CeO

612

催化剂,研究这些催化剂的催化性能显示原位沉积法制得的催化剂的催化性能最好;物

理混合法制得的催化剂的催化性能最差。

关键词:催化剂,加氢,3-苯丙酸,二氧化铈

ABSTRACT

Alcoholisanimportantrawmaterialinchemicalproduction,anditsdemandisstillincreasing

everyyear.Atpresent,Cu-Crcatalyticsystemiscommonlyusedinindustrytocatalyzethehydrogenation

oforganiccarboxylicacidstopreparecorrespondingalcohols,butthiscatalyticsystemhassome

disadvantagessuchasharshreactionconditionsandgreatharmtotheenvironment.Inrecentyears,theuse

of

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