二维氮化镓基异质结的光催化、光电性质研究.pdfVIP

摘要

石墨烯的成功制备激发了人们对的二维(2D)材料的研究兴趣，促进了各种二维材

料的繁荣和进步，与散装材料相比，显示出独特和优良的性能。氮化镓(GaN)作为III-

V主族半导体化合物，具有六方纤锌矿或立方锌闪晶结构，是光电器件的基本功能材

料。最近，理论预测证实，单层类石墨烯GaN与实验合成的AlN单层具有相当的高热

稳定性。典型的类石墨烯蜂窝网络结构的2DGaN，具有宽带隙、可调的电子和光学特

性。氮化镓合适的带边位置在许多理论计算中被预测为优良的光催化剂，但是它的宽

带隙也限制了其在可见光区域的光吸收特性，因此为了提升2DGaN的光催化性能和

光电性质，研究者采取了很多措施（掺杂，缺陷，构建异质结等）。近几年来，将不

2D

同的材料垂直堆垛成范德瓦尔斯异质结结构打破了单一材料的应用限制，为生产创

新型高功能能的新材料和设计新型器件提供了发展空间。因此，我们以类石墨烯2D

GaN为研究对象，研究了GaN基范德瓦尔斯异质结的光催化、光电性质性能以及探究

了双轴应变和外电场对GaN基范德瓦尔斯异质结光电性能的调控作用。主要内容如

下：

1.GaN/BS一一种用于整体光催化水分解的直接Z型光催化剂。直接Z型异质结

构作为一种很有前途的太阳能驱动水分解光催化剂，引起了人们的广泛关注。在这

里，根据电荷转移机制，构建了具有Z型电荷转移的GaN/BS范德瓦尔斯异质结结构

(vdWHs)。基于密度泛函理论(DFT)方法，GaN/BS电子结构、光学性质和光催化机理

被系统地研究。并且考虑了双轴应变和外加电场对其太阳能氢转化效率的调控。研究

结果表明，在GaN/BSvdWHs中，电子从GaN层迁移到BS层，其带边跨越了水氧化

还原电位，形成了一个用于整体光催化水分解的直接Z型电荷转移机制。双轴应变和

外部电场可以有效地调制能带的边缘位置和光学性质，促进更多的光子参与水的分

解。在拉伸应变为6%下，经过理论计算我们得到GaN/BS的太阳能氢转化效率η可

STH

19.95%GaN(0.28%)BS(1.55%)

达到，显著高于和单层。负的外部电场也可以提高

η值。本研究为GaN/BS异质结结构的设计提供了有价值的理论指导，表明了

STH

GaN/BSvdWHs是一种优良的光催化水分解材料的候选者。

2.双轴应变和外电场对GaN/WSe2异质结的光电特性的调制。近年来，在实验中

I

成功合成了GaN/WSevdWHs，为设计具有过渡金属硫族化合物(TMDs)异质结结构的

2

GaN半导体材料提供了途径。我们通过应用第一性原理的计算，系统地研究了

GaN/WSe2的几何结构、电子和光学性能。研究结果表明，GaN/WSe2表现出典型的i

型能带对齐，杂化泛函HSE06理论计算表明GaN/WSe带隙值在2.20eV左右。双轴

2

应变和外部电场不仅能使GaN/WSe能带对准的从i型向ii型转变，而且还能实现

2

GaN/WSe2半导体到金属的转变。此外，压缩应变增强了紫外区域的光吸收强度，拉伸

应变使GaN/WSe在红外区域出现了一个明显的峰值。这种i型GaN/WSevdWHs的

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灵活的可调性对于红外探测器、光电和发光器件的设计更加方便。

关键词：第一性原理，二维材料，光催化水分解，光电性质，范德瓦尔斯异质结

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