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氮_硫掺杂多孔碳的制备及在离子液体电解质中的电化学性能研究.pdf

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摘要

由于全球经济的快速发展,大量化石燃料的消耗,人们对新能源的需求不断上升,

这使得研究者要不断努力去寻求有效和可靠的可再生能源。超级电容器集成了传统电

容器优异的功率密度和长循环稳定性的优点,是解决能源存储和利用问题的一个重要

选项。但能量密度低是它的一个劣势,限制了其在生活中的应用。因此,开发同时具

有高功率和高能量的超级电容器尤为重要。电极材料和电解质作为超级电容器的重要

组成部分对其性能影响显著。通过设计碳材料的结构和利用宽电压窗口的电解质能够

改善低能量密度这一问题。杂原子改性的多孔碳材料以其独特的表面和电化学性能引

起了研究者的关注,但由于合成步骤繁琐,对环境不友好,成本较高等限制了其发展。

离子液体电解质由于具有宽的电压窗口、不可燃性及良好的电化学/热力学稳定性等特

点,是提高超级电容器能量密度的首选电解质。基于此,本文通过一步法制备了三种

具有特定结构杂原子掺杂的分级多孔碳材料,并且能够与离子液体相匹配。研究了这

些材料和组装的超级电容器的性能以及储能机理。主要研究内容如下:

1、用同时含有氮和硫的安赛蜜为前驱体,一步法制备了氮/硫共掺杂分级多孔碳

(AKC)。安赛蜜起到了碳源、掺杂剂、活化剂的三重作用。通过调整活化温度与时间

得到了结构和形貌不同的碳材料。表征结果表明,AKC拥有互联交错的奶酪状结构,

并有较高的杂原子含量(N为1.65%,S为6.32%)。杂原子的引入改变了附近碳原子的

电子结构,增加了缺陷数、活性位点数和电导率,提高了材料对离子的吸附能力和表

-1

面润湿性。此材料在离子液体(EMIMBF)电解质中,1Ag电流密度下的比电容高

4

-1-1-1

达230Fg。组装的超级电容器在功率密度为960.5Wkg时具有115.3Whkg的优异

能量密度。

2、以琼脂作为原材料,三聚氰胺为氮源,碳酸钾为活化剂,一步法制备了琼脂衍

2-1

生氮掺杂多孔碳材料(NAGC)。该材料拥有较大的比表面积(3288mg),合理的孔

径分布,与离子液体EMIMBF4相匹配,表现出出色的电化学性能。NAGC材料同时作

-1-1

为正极和负极,在1Ag的电流密度下有183Fg的比电容。NAGC-2//NAGC-2对称

型超级电容器在1.81kWkg-1的功率密度下具有70.2Whkg-1的高能量密度。尤其是,

器件有超长的循环寿命,经过50000次循环后有接近100%的库伦效率和83.3%的电容

保持率。

3、通过一步煅烧法,以自身氮原子含量丰富的壳聚糖为前驱体,加入活化剂碳酸

钾制备了氮掺杂多孔碳纳米材料(CHPC)。表征结果表明,该材料是微孔主导的多孔

2-1

碳材料,具有大的比表面积(2732mg)、丰富的缺陷和活性位点,在离子液体基

-

(EMIMBF)超级电容器中的性能优良。在三电极体系中测得材料作为负极时在1Ag

4

1-1-1

时的比电容达193Fg。组装的对称型超级电容器可以提供72Whkg的高能量密度

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