低维钙钛矿与罗丹明B分子间的超快动力学研究.pdf

摘要

CsPbBr3钙钛矿纳米材料具有稳定的光吸收性能、高的光致发光量子产率和可调谐

的带隙，在制备光电器件方面有着广泛的应用潜力。当CsPbBr3钙钛矿与有机分子形成

配合物时，它们之间会发生能量转移或电荷转移过程。但是，配合物中的转移过程和物

理机制尚不清晰，不利于光催化和光收集方面的进一步优化。本文通过瞬态吸收光谱技

术研究了CsPbBr3量子点和纳米片分别与罗丹明B(RhB)分子间的超快动力学过程，确

定了转移过程和理论机制。本论文主要工作可以分为以下两个部分：

第一部分通过稳态吸收、稳态光致发光发射、稳态光致发光激发和瞬态吸收光谱技

术研究了CsPbBr量子点与罗丹明B分子间的能量转移机制。减小量子点尺寸，CsPbBr-

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RhB配合物的能量转移效率降低，而能量转移速率增加。对于块状量子点CsPbBr-RhB

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配合物，证实Förster共振能量转移是主要的转移途径。量子点尺寸减小，量子限域效应

增强，载流子密度增加，导致CsPbBr3量子点与罗丹明B分子间电子耦合增强，Dexter

能量转移开始占据主导地位。通过控制纳米晶体尺寸来调节供体的光学性质的便利为研

究和定制钙钛矿-有机分子组合中的激发态相互作用提供了支持。

第二部分通过稳态吸收、稳态光致发光和瞬态吸收光谱研究了CsPbBr3纳米片与罗

丹明B分子之间激发态相互作用以及激子猝灭机制。我们发现CsPbBr3纳米片与罗丹明

B分子间的电荷转移和能量转移与纳米片厚度是相关的。通过动力学拟合发现2个单原

子层(2ML)的CsPbBr-RhB配合物中只有能量转移过程，而4ML和6MLCsPbBr-RhB

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配合物既有能量转移又有电荷转移，且电荷转移占据的比重增加。转移速率随纳米片厚

度的增加而减慢。研究结果为利用纳米片-有机分子组合中的激子扩散设计光收集和荧

光传感器件提供了机会。

关键词：瞬态吸收光谱，超快动力学，能量转移，电荷转移

ABSTRACT

CsPbBrperovskitenanomaterialshavestablelightabsorption,highphotoluminescentquantumyield

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andtunablebandgap,andhavewideapplicationpotentialinthefabricationofoptoelectronicdevices.

CsPbBrperovskiteswithorganicmoleculesfromcomplexes,energytransferorchargetransferprocess

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occursbetweenthem.However,thetransferprocessandphysicalmechanisminthecomplexarenotclear,

whichlimitstheapplicationofphotocatalysisandlightcollection.Inthispaper,theultrafastkineticprocesses

betweenCsPbBrquantumdotsandnanoplatesandRhodamineB(RhB)moleculesarestudiedbytransient

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absorptionspectroscopy,andthetransferprocessandtheoreticalmecha