二维MoS2基异质结光生载流子动力学的理论研究.pdf

摘要

基于过渡金属二卤族化合物竖直堆垛的异质结具有typeII型能带排列与优良的光

电特性，在光催化和光伏器件方面具有广泛的应用，从而引起人们的广泛关注。研究表

明，异质结的构建可以有效促进太阳能光电转换材料光生载流子的分离并显著提高其可

见光吸收。此外，在实验材料制备过程中不可避免地会有缺陷的产生，表面缺陷、掺杂

等也会对光电材料的性能产生重要影响，并能有效调节纳米材料的光载流子动力学。而

目前对基于过渡金属二卤族化合物竖直堆垛的异质结的载流子动力学行为以及缺陷等

因素对该体系性能的影响缺乏系统的研究。

本文采用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法和非绝热分子动力学方法，系统

研究了SiC/MoS2与ZnO/MoS2双层异质结的光电特性和界面处的非绝热光生载流子动

力学，包括电子结构、光学特性、载流子迁移率、界面电荷转移及电子-空穴重组。与

此同时，还讨论了异质结的界面缺陷如：碳空位、硫空位等对体系光生载流子动力学的

调制作用。

论文研究内容及主要结论如下：

1.基于含时的非绝热分子动力学模拟，研究了SiC/MoS界面上单硫和单碳空位调制

2

(1)SiC/MoStypeII

的光激发空穴转移动力学。结果表明：完整2具有型能带排列，优良

的光吸收和载流子迁移率。然而其层间空穴转移被抑制，层内空穴弛豫被阻塞。(2)碳

68fs(3)

空位比硫空位更能充分地促进层间空穴转移，使其发生在的短时间尺度内。这

-1

主要是由于碳空位在600cm处激发了较强的平面内碳原子振动模并增强了电-声耦合，

且体系中受主态的分裂导致了SiC层层内空穴转移能隙的减小。(4)同时，电子-空穴复

3CSiC/MoS

合比空穴转移慢个数量级，保证了具有空位的2异质结有效的电荷分离。

这项工作为MoS/SiC异质结的光激发空穴转移动力学提供了理论见解。

2

2.研究了ZnO/MoS异质结界面上的光生电荷分离，并聚焦于缺陷界面的非绝热分

2

(1)ZnO/MoS(2)

子动力学。研究结果表明：完整2体系表现出了超快界面电荷转移。与

完整ZnO/MoS相比，氧空位引入了额外的面外A模式，并使层内空穴转移的能隙减

21g

小，非绝热耦合增大，从而导致了更高的空穴转移效率。而其对电子-空穴复合的影响

(3)S

较小。空位在带隙中引入的深能级缺陷态诱导了额外的载流子复合通道，从而显著

I

的减少了载流子寿命。(4)在S空位中掺杂O原子可以消除陷阱态，抑制载流子复合的

加速。这些发现证明引入缺陷是调制ZnO/MoS双分子层光激发载流子动力学的有效策

2

略。

关键词：二维MoS基异质结，光激发载流子动力学，缺陷，非绝热分子动力学

2

II

ABSTRACT

Verticallystackedtransitionmetal