铒掺杂稀土单晶纳米线可控合成及其上转换光学性能.pdfVIP

摘要

随着信息技术的飞速发展，人们逐步进入万物互连时代，爆炸性增长的信

息采集、传输和处理需求为下一代信息技术发展带来了新的挑战。其中，基于

光子天然的高速、并行的优势，发展一维纳米线基光子器件和光子系统被认为

是应对更低能耗、更小体积、更高速度和更大容量需求的关键。然而，现有的

传统半导体纳米线广泛存在薄膜材料缺陷、金属催化剂杂质问题，有机纳米线

面临高温结构失活、使用寿命有限的瓶颈，因此，如何引入新的光增益介质，

实现按需光场调控，拓展其应用范围，成为了信息领域破局的关键。稀土离子

（Ln3+）掺杂上转换纳米线凭借合成方法简便、化学易调谐、丰富的能级结构、

光化学稳定性高等特性成为光电集成器件的首选材料。本论文以Er3+单掺杂的

核壳结构铒氯硅酸盐（Si@ECS，Er(SiO)Cl）纳米线为研究目标，进行了系统

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的化学气相沉积工艺参数优化研究，并进一步以其为光增益介质探索了其随机

激光特性，为后续的光学应用提供制备工艺和光学数据支撑。

本论文基于化学气相沉积方法制备出Si@ECS核壳结构纳米线，明确其形

貌与结构特性，即呈现出正交晶格结构、高长径比、低表面粗糙度和小直径（50

nm）特征。结合纳米线微观形貌、结构组成等表征结果，本研究总结得到Si@ECS

核壳纳米线的气液固（VLS）三相生长机制，即金膜经高温淬火得到小纳米颗

粒，硅原子在金粒的催化作用下析出并初步生长为纳米线，继而ErCl3沉积在Si

纳米线表面并在高温下经过重结晶过程生成Er(SiO)Cl化合物。在此基础上，

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本研究系统研究了沉积时间、沉积距离、硅源-铒源物料比、沉积温度、气体流

量、金膜厚度等工艺参数对ECS纳米线形貌的影响。降低金膜厚度、降低沉积

温度与沉积距离、减小气体流量、以及适当提高Er3+源摩尔比与纳米线沉积时

间，可制得低表面粗糙度、粗直径的ECS纳米线结构，其优化直径为78nm。

基于制备的Si@ECS纳米线结构，进行了系统的荧光和随机激光性能研究。

在980nm脉冲光泵浦下，Si@ECS纳米线在521nm、540nm和656nm纳米处

3+3+3+24

表现出归属于Er的特征峰，这分别归因于Er→Er自敏化的H11/2→I15/2、

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S3/2→I15/2和F9/2→I15/2的辐射跃迁行为，证明该材料支持较大反斯托克斯

位移（anti-Stokesshift）的宽带可见光区上转换荧光辐射。进而，本课题以其为

光增益介质，研究了它的多色随机激光特性。高分辨率光谱、阈值、以及变面

积和角度光谱表征结果证实该Si@ECS纳米线样品经多次光反射形成了闭环路

径，从而该纳米线基谐振腔结构支持红光、绿光波段的相干随机激光行为。其

中，发射光谱高度依赖于观测角和激发面积，并且存在明显的I-P曲线拐点，即

在521nm及540nm两处绿光发射峰波段内的随机激光阈值分别为6.16mJcm-

2和5.81mJcm-2，在630nm-680nm红光波段内的随机激光阈值为5.70mJcm-

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。该宽带随机激光行为表明Si@ECS纳米线具备足够的光增益，特别是在H11/2

4

和S3/2两个热耦合能级处，这种高光增益材料在光学传感和生物领域拥有潜在

的应用前景。

关键词：化学气相沉积法；上转换发光；铒氯硅酸盐纳米线；随机激光

Abstract

Withtherapiddevelopmentofinformationtechnology,theeraofIoE(Internetof

Everything)ha