钴_镍硫化物活化过一硫酸盐降解抗生素性能和机制研究.pdf

摘要

随着工业、农业和制药领域的迅猛发展，抗生素作为大范围应用的抗菌药物引

起了广泛关注，其代谢产物对人体健康和水体生态环境安全构成了日益严重的水污

染威胁。因此，开发高效去除水体中的抗生素的方法成为水环境科学研究中的一个

紧迫课题。近年来，基于活化过一硫酸盐（PMS）的高级氧化工艺成为了研究热点，

该技术通过PMS活化产生硫酸根自由基等来分解有机污染物。过渡金属硫化物具有

良好的光学、电学和催化性能，其作为多相催化剂在PMS活化领域的研究逐渐被开

展。针对金属基催化剂普遍存在的问题本论文提供了两种改性方案，来改善催化剂

的结构稳定性和不同条件的适用性。为此，本研究分别选用泰乐菌素（TYL）和诺

氟沙星（NOR）两种抗生素作为目标污染物，通过对水热合成的NiCoS进行还原

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和氧化处理，得到两种截然不同的催化剂：CoS/NiS和NiCoS-V，均提高了催

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化剂的PMS吸附与活化能力，并研究了它们在异相催化活化PMS降解抗生素方面

的性能和作用机理。

（1）将水热合成的NiCoS置于氢气气氛下进行还原处理，通过控制合成过程

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中的煅烧温度，制备出硫原子比例较低的CoS/NiS异质结催化剂。通过活化PMS

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降解TYL性能实验，发现CoS/NiS具有优异的降解效果，在2min内即可达到

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100%的TYL去除率。异质结构的构建显著提高了CoS/NiS的稳定性和循环性能，

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并有效促进PMS与CoS/NiS之间的电子转移，因此表现出显著增强的TYL降解

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性能。此外，还系统的研究了催化剂用量、PMS浓度、初始pH和无机阴离子等对

降解效率的影响，验证了该催化剂在不同条件影响下的实际应用性和普遍适用性。

（2）通过采用不同浓度的HO对水热合成的NiCoS进行氧化处理，合成具

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有不同浓度硫空位的NiCoS-V催化剂，用于活化PMS降解NOR。经过HO强

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氧化剂处理之后，NiCoS表面的金属-硫键（M-S）被破坏，S原子被移除以形成硫

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空位。实验结果表明，NiCoS-V均表现出比纯NiCoS更好的NOR降解效果，

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NiCoS-V在10min内可达到88%的NOR降解效率。NiCoS-V表面的硫空

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位极大地提高了PMS在催化剂表面的吸附和电子聚集，进而产生丰富的活性自由

基，使得NOR的降解效率得到提升。NiCoS-V/PMS体系能够在短期内快速降