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水环境化学4学习课件.pptxVIP

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污染物特别是重金属污染物,大部分以配合物形态存在于水体

其迁移、转化及毒性等均与配合作用有密切关系

天然水体中有许多阳离子,其中某些阳离子是良好的配合物中心体,某些阴离子则可作为配位体

他们之间的配合作用和反应速率等概念与机制,可以应用配合物化学基本理论予以描述,如软硬酸碱理论,欧文-威廉斯顺序等。

;天然水体中重要的无机配位体

OH-、Cl-、CO32-、HCO3-、F-、S2-、

有机配位体:氨基酸、醣、腐殖酸,以及生活废水中的洗涤剂、清洁剂、NTA、EDTA、农药和大分子环壮化合物。;配合物的稳定性;螯合物;生成常数K2为;;配合物平衡反应相应的平衡常数可表示如下:;羟基对重金属离子的配合作用;K1、K2、K3和K4羟基配合物逐级生成常数

累积生成常数β1、β2、β3……表示;各种羟基配合物占金属总量的百分数;仅是pH值的函数;氯离子对重金属的配位作用;Cd2+—Cl-体系的逐级配合作用;如果限制体系pH值低到Cd(OH)+羟基配合物可忽略时;腐殖质的配合作用;在腐殖酸和腐黑物中,碳含量为50%-60%,氧含量为30%-35%,氢含量为4%-6%,氮含量为2%-4%

富里酸中碳和氮含量较少,分别为44%-50%和1%-3%,氧含量较多,为44%-50%,

不同地区和不同来源的腐殖质其分子量组成和元素组成都有区别。;富里酸的结构(Schnitzer,1978);;重金属在天然水体中主要以腐殖酸的配合物形式存在;腐殖酸本身的吸附能力很强,这种吸附能力甚至不受其他配合作用的影响;给水处理水中存在三卤甲烷!!!!;腐殖酸与阴离子的作用,

可以和水体中NO3-、SO42-、PO43-和NTA等反应

构成了水体中各种阳离子、阴离子反应的复杂性。

腐殖酸对有机污染物的活性、行为和残留速度等影响;有机配位体对重金属迁移的影响;影响重金属化合物的溶解度:

重金属和羟基的配合作用,提高了重金属氢氧化物的溶解度;第三节水中有机污染物的迁移转化;分配作用;分配理论;有机化合物在土壤(沉积物)中的吸着存在着两种主要机理:;标化分配系数;水中有机物的浓度(cw)为:;Karichoff等(1979)揭示了K∝与憎水有机物在辛醇-水分配系数Kow的相关关系;;辛醇-水分配系数Kow和溶???度的关系可表示为:;二、挥发作用;亨利定律;;挥发作用的双膜理论;水解作用;水解作用可以改变反应分子,但并不能总是生成低毒产物。2,4-D酯类的水解作用就生成毒性更大的2,4-D酸;实验表明,水解速率与pH有关。Mabey等把水解速率归纳为由酸性或碱性催化的和中性的过程,因而水解速率可表示为:;如果考虑到吸附作用的影响,则水解速率常数Kh可写为:

Kh=[KN+αw(KA[H+]+KB[OH-])

式中:KN——中性水解速率常数,S-1;

αw——有机化合物溶解态的分数;

KA——酸性催化水解速率常数,L/(mol·s);

KB——碱性催化水解速率常数,L/(mol·s)。;;直接光解;当太阳光束射到水体表面,有一部分以与入射角z相等的角度反射回大气,从而减少光在水柱中的可利用性,一般情况下,这部分光的比例小于10%,另一部分光由于被水体中颗粒物、可溶性物质和水本身散射,因而进入水体后发生折射从而改变方向;当水体加入污染物后,吸收系数由αλ变为(αλ+Eλc),其中Eλ为污染物的摩尔消光系数,c为污染物的浓度。光被污染物吸收的部分为Eλc/(αλ+Eλc)。由于污染物在水中的浓度很低,Eλc远小于αλ,所以αλ+Eλc≈αλ,因此,光被污染物吸收的平均速率(Iαλ`)为:;(2)光量子产率:虽然所有光化学反应都吸收光子,但不是每一个被吸收的光子均诱发产生一个化学反应,除了化学反应外,被激发的分子还可能产生包括磷光,荧光的再辐射,光子能量内转换为热能以及其他分子的激发作用等过程;从这个示意图可看出,激发态分子并不都是可诱发产生化学反应。因此,一个分子被活化是由体系吸收光量子或光子进行的。光解速率只正比于单位时间所吸收的光子数,而不是正比于吸收的总能量。分子被活化后,它可能进行光反应,也可能通过光辐射的形式“去活化”再回到基态,进行光化学反应的光子占吸收总光子数之比,称为光量子产率(Φ)。;分子氧在一些光化学反应中的作用像是淬灭剂,减少光量子产率,在另外一些情况下,它不影响甚至可能参加反应。

悬浮沉积物也影响光解速率,它不仅可以增加光的衰减作用,而且还改变吸附在他们上面的化合物的活性。

化学吸附作用也影响光解速率,一种有机酸或碱的不同形式可能有不同的光量子产率以及出现化合物

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