光催化纳滤膜在连续动态过程中对卫河水中PhACs的同步去除研究.pdf

摘要

以生物难降解药物活性化合物（PhACs）为代表的新兴微量污染物在地表和地下

水环境中普遍存在，对可持续的生态安全和人类健康产生了不良的毒理学影响。纳滤

膜基于亚纳米级的受限孔径和表面电荷性，为这一巨大挑战提供了强有力的解决方

案。然而，膜污染和无法消除有毒污染物仍然是阻碍其广泛应用于实际水体再生利用

领域的关键技术瓶颈。而双功能光催化纳滤（PNF）膜，可成功应对这些挑战，且表

现出显著的生态环境和技术经济优势，受到研究者的广泛关注。为此，本研究首先合

成了N掺杂碳量子点（CQDs）修饰的g-CN和MXene衍生的TiO/g–CN可见光响

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应类光催化剂，依次制备出两种锚定型PNF膜，并探讨了其在连续动态过程中同步去

除卫河水中目标PhACs的可行性。

本论文具体研究内容包括以下两个方面：

（1）N掺杂CQDs修饰的g-CN表面锚定型PNF膜的制备及应用：基于制备的

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新型非金属可见光响应类PNF-NCCN膜，成功验证了在连续流动过程中同步高效去除

卫河水中目标PhACs的可行性。结果表明，最佳的PNF-NCCN3膜分别由内致密的亚

纳米孔结构分离内层和较薄的超亲水介孔降解外层组成。相应地，可见光照射条件下

的双功能PNF-NCCN3膜对实际微污染水体中的磺胺甲恶唑（SMX）、甲氧苄啶

（TMP）和氯霉素（CAP）均取得了非常高的去除率(介于99.0%-99.9%之间)，同时

具有几乎恒定的渗透通量。此外，在重复三次污染-物理冲洗循环测试（长达60h）

后，膜面仅残留了零星的附着污染物，总污染率和不可逆污染率仅为7.9%和1.2%，有

力地证明了PNF-NCCN3膜具有良好的自清洁性能。此外，其渗透液对青海弧菌Q67

的急性和慢性生物毒性也显著降低至11.4%和10.1%。本研究为不断提高PNF膜在微

污染水体净化中的实用性提供了有价值的见解。

（2）MXene衍生的TiO/g–CN光催化剂浸涂辅助表面锚定型PNF-TOCN膜的制

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备及应用：开展了两种背景介质（模拟水/真实河水）下，在原位动态过程中对四种目

标PhACs的同步去除测试。实验结果表明：最优的PNF-TOCN3膜由内部致密的亚纳

米孔结构活性分离层和外部薄层超亲水降解层组成。PNF-TOCN3膜的最高渗透通量达

−2−1−1

到22.8m·h·bar。可见光照射条件下，PNF-TOCN3膜在真实河水背景下对SMX、

TMP、CAP、卡马西平（CBZ）的去除率均高于99.5%。当采用真实河水进行三批次循

环污染测试后，发现与NF-QCDs膜相比，PNF-TOCN3膜的FRR由92.4%上升至

99.0%，耐污染指数R和R由NF-QCDs膜对应的11.9%和7.6%下降至6.8%和1.0%，

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且其表面仅残留零星的污染物，这表明PNF-TOCN3膜具有优异的自清洁性能。另

外，青海弧菌sp.-67暴露在PNF-TOCN3膜渗透液0.25h和12h小时后，发光抑制率分

别为10.55%和9.23%，急性和慢性生物毒性均明显降低。

关键词：光催化纳滤膜，药物活性化合物，同步去除，自清洁，毒性消减

ABSTRACT

Theemergingtrace-levelmicropollutants,especiallyasrepresentedbythose

biorefractorypharmaceuticallyactivecompounds(PhACs),areubiquitouslydetect