基于机器学习的铜基催化剂设计与CO2RR选择性预测.pdf

摘要

电催化二氧化碳还原反应（CORR）是实现双碳目标的关键途径之一，铜基材料

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作为较为常用的CORR催化剂，其选择性受材料组成、形貌特征、反应环境等多种复

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杂因素影响，因此设计和开发新的铜基催化剂依旧是一个挑战。为了加快铜基催化剂

合成，本论文工作提供了一种机器学习（ML）与公开数据库相结合快速预测新催化剂

的方法。本论文一共涉及三个工作，均使用了哈希树和独热编码方式对数据进行特征

化处理。在ML特征分析过程中，三个工作均引入了斯皮尔曼系数，研究了各种因素

对铜基催化剂二氧化碳还原选择性的影响，加快了新催化剂的筛选和预测：

（1）构建并特征化了铜基催化剂电催化CORR制备甲烷数据库。通过ML模型，

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研究了各种因素对铜基催化剂甲烷选择性的影响，确定了含有较高电负性的非铜金属

和CuO（120）的线状铜基催化剂在KHCO3溶液中有较高的甲烷选择性。该工作为较

高甲烷选择性的铜基催化剂合成提供了参考。

（2）构建并特征化了铜基催化剂电催化CORR制备乙烯数据库。通过ML模型，

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研究了各种因素对铜基催化剂乙烯选择性的影响，确定了含有CuO（110）、氮掺杂炭

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黑和氢氧化铜的针状铜基催化剂在KOH溶液中有较高的乙烯选择性。本工作为较高乙

烯选择性的铜基催化剂制备提供了独特见解。

（3）构建并特征化了铜基催化剂电催化CORR制备乙醇数据库。通过ML模型，

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研究了各种因素对铜基催化剂乙醇选择性的影响，确定了含有较低电负性的非铜金属、

CuO（110）和CuO（002）以及氮掺杂石墨烯的立方体铜基催化剂在KHCO溶液中

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有较高的乙醇选择性。该工作为较高乙醇选择性的铜基催化剂合成提供了借鉴思路。

本论文研究工作在特征化的数据库训练ML模型基础上，利用特征重要性和斯皮

尔曼系数相结合的分析方式，为铜基催化剂的理性设计提供了方法依据。此外，特征

重要性与斯皮尔曼系数结合的分析方式为ML特征分析提供了新方法角度。

关键字：二氧化碳还原，铜基催化剂，机器学习，斯皮尔曼系数，特征重要性

ABSTRACT

Electrocatalyticcarbondioxidereduction(CORR)isoneofthekeywaystoachievethedouble

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carbongoal.AsacommonlyusedCORRcatalyst,theselectivityofCu-basedmaterialsisaffectedby

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manycomplexfactors,suchasmaterialcomposition,morphology,reactionenvironmentandsoon.Inorder

tospeedupthesynthesisofCu-basedcatalysts,thispaperprovidesamethodtoquicklypredict