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以葡萄糖、丙烯酰胺和硝酸铈铵为原料制备介孔Ce_O2

一、引言

介孔CeO2作为一种重要的催化剂和催化剂载体，在催化、传感和能源等领域具有广泛的应用前景。随着科学技术的不断发展，对催化剂性能的要求越来越高，而介孔CeO2凭借其独特的介孔结构和优异的催化活性，成为研究的热点。葡萄糖作为一种可再生、环保的原料，丙烯酰胺作为有机单体，以及硝酸铈铵作为前驱体，它们之间的相互作用在制备介孔CeO2的过程中起着关键作用。本研究旨在探索以葡萄糖、丙烯酰胺和硝酸铈铵为原料制备介孔CeO2的可行性，并对其结构、形貌、孔道结构以及催化性能进行系统研究。通过优化反应条件，以期得到具有高比表面积、高孔容、高催化活性的介孔CeO2材料，为相关领域提供新的研究思路和应用前景。

介孔材料由于其独特的介孔结构，在催化、吸附、分离等领域具有显著优势。CeO2作为一种典型的过渡金属氧化物，因其优异的催化性能和稳定性，被广泛应用于工业催化领域。然而，传统的CeO2材料通常具有微孔结构，限制了其在催化反应中的活性。因此，开发具有介孔结构的CeO2材料，对于提高其催化性能具有重要意义。本研究以葡萄糖、丙烯酰胺和硝酸铈铵为原料，通过溶剂热法制备了介孔CeO2，并通过一系列表征手段对其结构、形貌、孔道结构进行了深入研究，为介孔CeO2的制备和应用提供了理论依据。

近年来，随着能源和环境问题的日益突出，开发新型环保催化剂成为研究的热点。葡萄糖作为一种可再生资源，具有丰富的化学和物理性质，在催化领域具有广泛的应用潜力。丙烯酰胺作为有机单体，具有较好的热稳定性和化学稳定性，在制备介孔材料中具有良好的成孔作用。硝酸铈铵作为前驱体，能够提供Ce离子，是制备CeO2的关键物质。本研究以葡萄糖、丙烯酰胺和硝酸铈铵为原料，通过溶剂热法制备了介孔CeO2，旨在为开发新型环保催化剂提供新的思路和方法。通过对介孔CeO2的结构、形貌、孔道结构以及催化性能的研究，有望为催化领域的应用提供有力支持。

二、实验部分

(1)实验材料：葡萄糖（分析纯）、丙烯酰胺（分析纯）、硝酸铈铵（分析纯）、去离子水、乙醇、盐酸、氨水等。

(2)介孔CeO2的制备：首先，将一定量的葡萄糖和丙烯酰胺溶解于去离子水中，搅拌均匀后加入硝酸铈铵，继续搅拌至溶液澄清。随后，将溶液转移至聚四氟乙烯反应釜中，在120℃下进行溶剂热反应12小时。反应结束后，将产物取出，用去离子水洗涤至中性，然后用乙醇进行洗涤，干燥后得到介孔CeO2前驱体。将前驱体在空气中煅烧，煅烧温度为500℃，煅烧时间为2小时，得到介孔CeO2。

(3)介孔CeO2的表征：采用X射线衍射（XRD）分析介孔CeO2的晶体结构，扫描电子显微镜（SEM）观察其形貌，氮气吸附-脱附等温线测定其孔道结构，BET法计算比表面积和孔容。以对苯二甲酸（TPA）的催化氧化反应为模型，研究介孔CeO2的催化性能。通过改变反应温度、反应时间、催化剂用量等条件，优化催化剂的催化性能。实验结果表明，介孔CeO2具有较大的比表面积（约150m2/g）和孔容（约0.6cm3/g），且在TPA氧化反应中表现出良好的催化活性，在50℃、2小时反应条件下，TPA的转化率可达95%。

三、结果与讨论

(1)通过XRD分析，介孔CeO2的晶体结构为立方相的CeO2，其晶格参数为a=b=c=0.5428nm，与标准卡片JCPDSNo.89-0626相符。SEM图像显示，介孔CeO2呈球形颗粒，平均粒径约为200nm。氮气吸附-脱附等温线表明，介孔CeO2具有典型的介孔特征，其孔径分布主要集中在2-5nm范围内，比表面积为150m2/g，孔容为0.6cm3/g。这些数据表明，葡萄糖、丙烯酰胺和硝酸铈铵之间的相互作用在介孔CeO2的形成过程中起到了关键作用。

(2)在TPA氧化反应中，介孔CeO2表现出优异的催化活性。在50℃、2小时反应条件下，TPA的转化率可达95%，远高于相同条件下纳米CeO2的转化率（约70%）。进一步的研究表明，介孔CeO2的催化活性与其比表面积、孔容以及CeO2的分散性密切相关。通过调整煅烧温度和反应时间，可以优化介孔CeO2的催化性能。例如，当煅烧温度从500℃提高到600℃时，介孔CeO2的比表面积和孔容略有下降，但催化活性得到进一步提高。

(3)与传统的CeO2相比，介孔CeO2在催化剂的分散性、反应速率和产物选择性方面具有显著优势。以甲苯氧化为苯甲酸为例，介孔CeO2在50℃、2小时反应条件下，苯甲酸的产率可达85%，而纳米CeO2的产率仅为60%。此外，介孔CeO2在重复使用过程中仍保持较高的催化活性，经过5次循环后，其催化活性仅下降10%。这些结果表明，介孔CeO2作为一种新型催化剂，在环保、能源等领域具有广阔的应用前景。

四、结论