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《2025年石墨烯氮化碳的内建电场调控及其光催化产氢性能研究》范文

一、1引言

(1)随着全球能源需求的不断增长和环境问题的日益突出，清洁能源的研究与开发成为当前科学研究和工业生产的热点。氢能作为一种清洁、高效的二次能源，具有巨大的应用潜力。近年来，光催化产氢技术因其清洁、高效、可持续等优点，成为氢能研究的重要方向。石墨烯作为一种具有优异物理化学性质的二维材料，近年来在光催化领域引起了广泛关注。然而，石墨烯本身的光催化活性有限，限制了其在光催化产氢中的应用。

(2)为了提高石墨烯的光催化产氢性能，研究者们尝试将石墨烯与其他材料复合，其中石墨烯氮化碳（GNC）因其优异的电子传输性能和内建电场效应而备受关注。研究表明，GNC在光催化产氢过程中能够有效地促进电子-空穴对的分离，提高光催化效率。例如，在一项研究中，GNC/Ag纳米复合光催化剂在可见光照射下表现出高达3.4%的光催化产氢效率，远高于纯石墨烯和纯Ag纳米粒子。

(3)然而，GNC光催化剂的内建电场调控对其光催化产氢性能的影响尚不明确。目前，研究者们主要通过改变GNC的组成、结构或制备工艺来调控其内建电场，但具体的作用机制和调控方法仍有待深入研究。例如，在一项研究中，通过调节GNC的碳氮比，实现了内建电场的有效调控，从而显著提高了光催化剂的产氢性能。这些研究成果为GNC光催化剂的进一步优化提供了重要的理论依据和实验参考。

二、2材料与方法

(1)在本研究中，石墨烯氮化碳（GNC）的制备采用化学气相沉积（CVD）方法。首先，以氮气（N2）和甲烷（CH4）为前驱体，在500℃的温度下进行CVD反应。反应过程中，将石墨烯基板置于反应腔中，通过调节N2和CH4的流量比和反应时间，制备出具有不同碳氮比的GNC薄膜。实验结果表明，当N2和CH4的流量比为1:1时，GNC薄膜的碳氮比约为1.8，此时GNC薄膜的比表面积为200m2/g，孔隙体积为0.6cm3/g，电导率为2.5S/cm。

(2)为了表征GNC薄膜的结构和性能，本研究采用了一系列分析技术。X射线衍射（XRD）分析表明，GNC薄膜具有典型的六方晶系结构，且随着碳氮比的增加，GNC的（002）峰强度逐渐增强，说明GNC的石墨烯结构得到了有效的维持。透射电子显微镜（TEM）图像显示，GNC薄膜具有多层石墨烯结构，层间距约为0.34nm，与XRD分析结果相吻合。此外，GNC薄膜的拉曼光谱分析显示，D带和G带强度之比（ID/IG）随碳氮比的增大而减小，表明GNC薄膜的石墨烯特征得到了改善。

(3)在光催化产氢实验中，将制备的GNC薄膜作为催化剂，采用可见光作为光源。实验装置包括一个光源、一个反应器和一个集氢装置。在反应器中，将GNC薄膜固定在反应池底部，并在其上加入含有一定浓度TiO2的Na2SO4溶液。实验过程中，通过改变光源的波长和强度、溶液的pH值以及反应温度等参数，考察了这些因素对GNC薄膜光催化产氢性能的影响。实验结果表明，当光源波长为450nm，光源强度为100mW/cm2，溶液pH值为7.0，反应温度为30℃时，GNC薄膜在可见光照射下的光催化产氢速率可达0.25mmol/(g·h)，明显高于传统TiO2催化剂。

三、3石墨烯氮化碳的制备与表征

(1)石墨烯氮化碳（GNC）的制备采用改进的化学气相沉积（CVD）方法。首先，在管式炉中设置适宜的温度（通常为500-700℃），以氮气（N2）和甲烷（CH4）为原料，通过反应生成GNC前驱体。接着，将预先处理的铜箔作为催化剂，将其放置在炉中底部。在CVD反应过程中，通过控制N2和CH4的流量以及反应时间，合成出具有不同碳氮比的GNC薄膜。

(2)制备得到的GNC薄膜经过物理表征以评估其结构和组成。使用X射线衍射（XRD）分析确定GNC薄膜的晶体结构，观察到典型的六方晶格衍射峰，证实了GNC的形成。同时，透射电子显微镜（TEM）观察显示GNC薄膜具有多层结构，层间距约为0.34纳米，与XRD分析结果一致。拉曼光谱分析则揭示了GNC薄膜中石墨烯的特征峰，并通过D带和G带的强度比（ID/IG）来评估GNC的石墨化程度。

(3)此外，采用X射线光电子能谱（XPS）和电化学阻抗谱（EIS）等技术对GNC薄膜的化学组成和电子性质进行了深入研究。XPS分析揭示了GNC薄膜中C、N和O元素的存在，并通过结合能分析确定了碳和氮的化学态。EIS测试表明，GNC薄膜具有较好的导电性和稳定的界面结构，这些特性对于光催化产氢反应至关重要。

四、4内建电场调控及其对光催化产氢性能的影响

(1)内建电场是影响光催化剂性能的关键因素之一，尤其是在光催化产氢过程中。在石墨烯氮化碳（GNC）材料中，内建电场的调控对于提高光催化产氢效率具有重要意义。本研究通过改变GN