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*太阳能光电催化降解有机污染物耦合制氢技术研究
李运林选题背景;研究现状;研究内容和方法;技术路线;创新点与关键问题;可行性分析;课题研究进度安排;参考文献;太阳能光解水制氢是利用太阳光的能量,在催化剂的作用下分解水产生氢气,氢作为能源使用后又回到水的形态,达到完全的可持续开发和利用。同时,氢是一种具有高燃烧值、高效率和清洁的能源。氢作为清洁能源有效使用后又回到水的形态,达到完全的可持续开发利用的目的。因此,利用太阳能和电能共同作用废水制氢,是21世纪人类从根本上解决能源问题的有效途径。许多有机物是很好的电子给体,能显著提高光催化分解水放氢的效率。如果利用废水中的有机污染物可以作为电子给体进行光催化分解水制氢,则有机废物被氧化降解的同时水被还原产生氢,既节省制氢成本,又去除污染。但由于直接光催化分解废水制氢的效率比较低,大大限制了其实际应用。大多数的光催化剂需要加入电子供体来抑制光生电子和空穴的复合以及氢和氧的逆反应,从而获得产氢。电子供体的加入还可以促进催化剂的结构稳定而不易失活。选题背景01020304更好地充分利用太阳能,提高光催化分解水的效率探索高效、廉价的废水资源化处理的绿色处理技术探索合成高效、稳定的复合二氧化钛纳米管技术为了解决能源问题和环境问题同时,目前国内外所采用污水生化处理技术对一些难降解的有机污染物仍然达不到彻底降解的目的。而利用太阳能光电催化降解废水中的有机污染物,不但可以使废水中的各种有机污染物彻底降解为H2O和CO2,同时也能够产生H2,高效地实现了从太阳能到氢能的转变。因此,把利用太阳能来探求一种高效、廉价的污水处理资源化绿色技术已成为当今水处理领域研究的热点。1本课题研究制备二氧化钛纳米管,并将其进行修饰改性,合成高效稳定的纳米复合材料。这种材料能够充分利用太阳光中的紫外光和可见光,同时也能够最大限度地吸附有机污染物,为实现有效降解有机污染物同时大量产氢奠定坚实的基础。2寻找高效,廉价的废水处理资源化技术已经成为当今水处理领域的一个热点,也是将来水处理领域的一个主要发展方向。本课题针对有机废水未能有效资源化治理和充分利用太阳能,探索以太阳能为驱动力的新型TiO2纳米管材料光电催化降解有机污染物同时产氢的新方法,阐明产氢去污的耦合机制和典型污染物降解机理。这对于缓解水环境污染和能源短缺问题,促进经济社会可持续发展,具有重要的研究价值和现实意义。2研究现状
光电催化的基本原理和特点Ti02+hve—+h+(l一l)纳米TiO2颗粒有良好的量子效应,其禁带宽度(Eg)为3.2eV,波长小于387nm的紫外光照射后,价带(VB)的电子吸收光子的能量被激发到导带(CB)。在导带、价带分别产生光生电子和空穴,这些载流子易复合而释放光或热,没有复合的光生电子和空穴使TiO2表现出光催化性能。e—+h+光或热(l一2)1234光生空穴因具有极强的得电子能力,因而具有很强的氧化能力,可夺取半导体表面吸附的有机物溶剂中的电子,使原本不吸收光的物质被活化、氧化。光生电子则具有很强的还原能力,可将半导体表面吸附的电子受体还原。光生空穴h+可以直接将吸附的分子氧化,也可以先将吸附在TiO2表面的OH一和H2O分子氧化成氧化能力更强的轻基自由基心H,而.OH自由基再进一步将吸附的分子氧化,而二者也可同时起作用。介质中吸附在催化剂表面的污染物分子遇到光生空穴或氧化性很强的.OH,就被氧化而发生光降解;光催化产氢则是吸附在催化剂表面的H+被迁移到催化剂表面的光生电子还原成H2。这样可以同时起到降解污染物和产氢的双重目的。H20+h+H++.OH(1-3)OH一+h+.OH(1-4)2.2光电催化过程的影响因素
外加电压pH的影响外加阳极偏压能提高TiO2/Ti薄膜电极的光催化活性,外加阳极偏压能使TiO2的能带弯曲增大,减少了电子与空穴的简单复合,促进了光生载流子的分离,增加了空穴和羟基自由基的数量,所以,随阳极偏压的逐渐增大,光电流和光催化降解速率不断增大。一般认为,改变pH值将改变溶液中二氧化钛界面电荷性质,进而影响电解质在二氧化钛表面上的吸附行为。有关研究发现,在不同的pH值条件下,二氧化钛电极有不同的伏安特性。溶液的初始pH值不但决定了催化剂性质和伏安特性外还导致不同的光电催化降解机理。1234光强和反应物浓度的影响材质光阳极光源波长、光强及光源几何位置对光电反应器氧化效率有至关重要的影响。要保证光电催化氧化反应的顺利进行,光电反应器的材质必须透光性能好,尤其是对催化反应所需波长范围的光。大多情况
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