羟基功能化MXene基CO2气体分离膜的构建及性能研究.pdf

摘要

摘要

在全球气候变化加剧、碳排放量激增的背景下，减少碳排放迫在眉睫。膜技术

由于制备简易，对环境友好等优势在当前背景下具有突出的竞争性和潜在的应用

前景。膜材料在分离膜中具有不可替代的作用。在众多膜材料中，MXenes作为二

维（2D）纳米材料的代表，逐渐成为构筑高性能气体分离膜的优选材料。然而，

MXenes在膜的制备过程中易团聚的缺陷极大地限制了其在气体分离领域的应用。

为了克服这一困难，本文对TiCTMXene进行羟基功能化处理，得到表面富含羟

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基的碱化MXene（TCOH）纳米片。以TCOH纳米片为基础，利用不同的制备方

法以及膜材料之间的键合作用等，构建了系列羟基功能化MXene基气体分离膜用

于高效分离CO/N和CO/CH。通过不同的测试手段对膜进行了表征及性能研究，

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侧重分析了膜分离性能提升的原因，重点验证了膜结构与分离性能之间的关系。主

要从以下几个方面展开研究：

（1）以TCOH纳米片为填料，聚合物Pebax-1657为基质，通过真空抽滤法制

备了TCOH@Pebax-1657MMM，将1-乙基-3-甲基咪唑乙酸酯（[EMIm][AcO]，IL）

涂覆在MMM上构建了一种新型复合膜。TCOH纳米片提供的纳米通道以及IL对

CO的高亲和力，使得制备的TCOH@Pebax-1657/IL膜具有优异的CO分离性能。

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其分离CO/N和CO/CH的CO渗透性分别为936.68GPU和874.98GPU，选择

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性分别为59.10和52.90。此外，该膜具有优异的热稳定性和耐久性。

（2）将单宁酸（TA）修饰的富含表面酚羟基的ZIF-8（TA-ZIF-8）纳米颗粒

插入到TCOH纳米片的层状结构中构建豆荚状复合填料，以Pebax-1657为基质，

通过溶液浇铸法构建了自支撑TA-ZIF-8/TCOH@Pebax-1657MMMs。该膜具有优

异的热稳定性和抗拉伸能力，同时兼具出色的气体分离性能，其分离CO/N和

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CO/CH的CO渗透性分别为1178.56GPU和1097.62GPU，混合组分选择性为

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63.13和58.66。

（3）以天然高分子壳聚糖（CS）为原料，经水热碳化制备热液碳球（HCS），

将HCS插层于TCOH纳米片获得复合填料，以Pebax-1657为基质，通过溶液浇

铸法构建了HCS/TCOH@Pebax-1657MMMs。其中，复合填料质量比为0.143时，

膜表现出最佳分离性能，其CO/N和CO/CH的CO渗透性分别为1002.30GPU

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和967.53GPU，选择性分别为56.66和51.96。

关键词：膜分离；CO捕获；2D纳米材料；MXene；气体分离膜

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