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La-Ni基储氢合金作为直接硼氢化物燃料电池高效阳极的研究

摘要

直接硼氢化物燃料电池（DBFC）具有原料来源广泛、产物可循环再利用、理论能

量密度高、安全稳定等优点，已成为替代氢燃料电池的最佳选择之一。作为DBFC的关

键组件，阳极的设计开发至关重要。虽然已开发出的阳极催化剂均表现出不错的催化性

能，但是副反应产氢的问题仍旧无法得到有效的解决，这导致燃料和电子利用效率较低。

作为一种典型的AB5型储氢合金，LaNi5可快速吸附电极表面大量积累的氢原子，在限

制氢气溢出的同时保证活性位点的高效利用，从而有效解决上述问题。基于此，本论文

结合结构设计和元素掺杂两种手段，制备出C-LaNi@NF和Pd/C-LaNi@NF两种高性

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能自支撑电极，具体的研究内容如下：

1．首先通过简易的水热反应，在十六烷基三甲基溴化铵的调控作用下成功在泡沫

镍上生长纺锤状的LaCOOH微粒。之后通过高温熔盐还原反应将LaCOOH还原为La，

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并与泡沫镍表面的Ni原位结合形成LaNi，最后将该自支撑电极作为DBFC阳极探究

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其性能。该电极一方面表现出不错的催化性能，可实现高达182.75mAcm的峰值电流

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密度，和158mWcm的峰值功率密度，并可在100mA的恒电流下，稳定运行10个周

期（每周期3h）；另一方面作为可逆氢的载体，凭借其突出的吸氢性能有效捕获和消耗

催化过程中大量积累的氢原子，从而实现高达71.7%的燃料利用率和85.5%的电子利用

率。

2．设计简易的一步置换工艺，以PdCl溶液为Pd源，预合成的C-LaNi@NF为前

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驱体，成功制备了三种不同钯含量的Pd/C-LaNi@NF自支撑电极，并对其催化性能和

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催化机理进行研究。Pd的引入可有效提升电极的本征催化活性，而LaNi5则通过调控电

极表面的活性位点与反应物及中间产物之间的吸附作用，加速活性位点的更新利用，从

而有效抑制Pd中毒。二者的协同作用使得所合成的Pd/C-LaNi@NF自支撑电极表现

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出极为优异的催化性能，对应的峰值电流密度高达368.7mAcm-2，电化学活性表面积归

一化处理后的峰值电流密度高达1.31mAcm-2，约为C-LaNi@NF的4倍，燃料利用率

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和电子利用率分别高达67.9%和80.9%。

关键词：直接硼氢化物燃料电池，硼氢化物氧化反应，储氢合金，结构设计，元素

掺杂

La-Ni基储氢合金作为直接硼氢化物燃料电池高效阳极的研究

Abstract

Thedirectborohydridehydridefuelcell(DBFC)isapromisingalternativetohydrogen

fuelcellsduetoitswiderangeofrawmaterials,recyclableproducts,highth