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Mn和Sn掺杂金属卤化物钙钛矿材料合成及发光性能研究

摘要

金属卤化物钙钛矿材料是具有优异光电性能的新型材料。目前的材料大多都是存在

缺点的，比如含Pb的金属卤化物钙钛矿结构不稳定性特别突出，不含Pb的金属卤化物

（类）钙钛矿的色纯度和效率不高；这些问题限制了此类材料作为商用材料备选的可能

性。本论文采用不同的方法合成铅基金属卤化物和非铅基金属卤化物材料，通过形成无

机物保护层和异质结的结构提升改善铅基金属卤化物的稳定性；在非铅基金属卤化物材

料通过引入其他离子，实现了丰富的发光调谐，进一步探索其在照明方面的应用。本论

文的具体包含内容如下：

1.针对钙钛矿量子点稳定性的问题，提出沸石结构包覆和外延生长钙钛矿量子点复

合结构。CsPbX@沸石复合材料提高量子点稳定性：通过离子交换法结合非极性有机引

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发剂ZnX2（X=Br/I）成功制备了立方相CsPbX3（X=Br/I）纳米晶。进一步合成的

CsPbX@沸石复合材料的最高光致发光量子产率（PhotoluminescenceQuantum

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Yield,PLQY）可达83%，寿命为1.37μs。CsPbX@沸石复合薄膜对空气和光损伤的稳

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定性显著提高。以CsPbBr@沸石为绿光光源，CsPbI@沸石为红光光源制备了白光发

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光二极管（WhiteLightEmittingDiodes,WLEDs）。该工作为高稳定性CsPbX3纳米晶的

合成提供了一种新的方法。CsPbCl：Mn2+-PbS异质结拓展发光光谱范围：多波段发射

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纳米晶的合成仍然具有挑战性。该工作中定量研究了不同CHSSi含量对CsPbCl：Mn2+

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纳米晶光电性能和形貌的影响。两者相互反应形成CsPbCl：Mn2+-PbS异质结，实现了从可

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见光到近红外的拓展。适量的CHSSi添加在不破坏原有钙钛矿CsPbCl：Mn2+纳米晶结

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构的前提下，引入了PbS量子点实现近红外发射。通过光谱和发光衰减曲线研究了异质结

中激子的跃迁，即电子的能量转移。带边发射电子和Mn2+特征发射电子共同将能量传递给

PbS，二者的协同作用为高效光电器件的实际应用提供了路径。

2.针对量子点量子限域和毒性的问题，设计Sn掺杂钙钛矿单晶获得蓝光发射且能

够稳定存在。Sn2+掺杂CsBiAgCl改善其发光性能：无铅双钙钛矿由于其可变的带隙而

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受到越来越多的关注。该工作成功地将Sn掺杂到CsBiAgCl中。Sn2+阳离子的掺杂可

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以使原先微弱白光基质发射出峰值位于464nm左右的纯蓝光。通过超快瞬态吸收

（TransientAbsorption,TA）技术和时间分辨光谱，分析了Sn2+掺杂后CsBiAgCl内部

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载流子的变化和蓝光发射的起源。为了进一步研究Sn2+-Sn4+取代